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?山大ACS Nano: RuCo合金中光電效應耦合光熱效應，促進CO2光還原為CH4

具有原子尺度均勻性的固溶體合金納米顆粒與其單金屬顆粒相比，由于組成元素的協(xié)同作用，在最大化催化活性和優(yōu)化選擇性方面具有巨大潛力。在這些體系中，可以通過連續(xù)調節(jié)合金納米粒子的組成來微調電子結構，從而改變反應物/中間體在催化劑表面的結合能。因此，通過加速反應路徑上的速率控制步驟，可以提高對特定反應的催化效率。然而，由于成核分離和相分離的熱力學偏好(參照相圖，它們幾乎不相容)，具有原子級均勻性的固溶體合金納米顆粒的合成仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

近日，山東大學王鳳龍課題組制備了微小的Ru_xCo_1-x (0 <x≤1)固溶體合金納米顆粒(約2 nm)，并將其沉積在TiO₂納米片上(Ru_xCo_1-x/TiO₂)，用于有效的光促進熱催化CO₂甲烷化。

實驗結果表明，Ru_xCo_1-x/TiO₂催化劑相對于單金屬催化劑的催化活性的提高可歸因于Ru和Co在RuCo合金中的協(xié)同作用，這種協(xié)同作用有效地降低了速率控制步驟的能壘，加速了CH₄的形成。此外，在光促進催化過程中，光照可以通過光電效應和光熱效應促進反應物和中間體的活化和轉化，從而提高CH₄的生成速率。

因此，最優(yōu)的Ru_0.88Co_0.12/TiO₂催化劑的CH₄生產(chǎn)速率和選擇性分別為191 mmol g_cat^-1 h^-1和94.6%，CO₂轉化率為94.3%。此外，在流動池中(300 °C)進行45小時連續(xù)反應，CH₄產(chǎn)生速率和選擇性沒有明顯的下降，表明Ru_0.88Co_0.12/TiO₂催化劑具有優(yōu)異的反應穩(wěn)定性。

根據(jù)原位光譜表征和理論計算，研究人員提出了Ru_xCo_1-x/TiO₂催化劑上的CO₂甲烷化反應機理：最初，CO₂分子與催化劑表面上的羥基物種相互作用形成*HCO₃，然后在Ru_xCo_1-x/TiO₂界面處轉化為*CO₂吸附態(tài)。隨后，*CO₂接受來自相鄰Ru_xCo_1-x納米顆粒的溢出H產(chǎn)生*HCOO中間體。HCOO轉化為H₂COOH可以通過另外兩個加氫步驟來完成。在隨后的過程中，*H₂COOH連續(xù)分解生成*CH₂，最終氫化生成CH₄。

綜上，該項研究闡明了原子級均勻性的固溶體合金性能提升的根源，為開發(fā)高效、低成本的CO₂甲烷化催化劑提供了一種新策略。

Ruthenium–cobalt solid-solution alloy nanoparticles for enhanced photopromoted thermocatalytic CO₂ hydrogenation to methane. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.4c02416

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