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眾所周知，延長鋰（Li）電池循環(huán)壽命的有效策略之一即通過策略性地調(diào)節(jié)電解液組成來控制鋰負(fù)極上的反應(yīng)并穩(wěn)定固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）。

在此，美國賓夕法尼亞州立大學(xué)王東海和伊利諾伊大學(xué)Anh T. Ngo等人開發(fā)了一種高度氟化的六元環(huán)醚（3,3,4,4,5,5-六氟四氫吡喃，HFTHP），其展現(xiàn)出具有特定的約束構(gòu)象，最大限度地減少其與鋰離子的配位。

作者將其用作高濃度雙鹽醚類電解液的稀釋劑，并且氟化環(huán)醚與電解液中的線性類似物具有不同的配位行為。其中，HFTHP與鋰離子的配位相互作用最小，從而減輕了對鋰金屬的反應(yīng)性并限制了對SEI的損害。

更加重要的是，使用HFTHP顯示出與鋰離子作為稀釋劑的最小配位，改進(jìn)了鋰離子溶劑化結(jié)構(gòu)，從而形成富DFOB^–和BF₄^–的鋰離子溶劑化結(jié)構(gòu)。在SEI形成過程中，雙陰離子產(chǎn)生由富Li₂O的內(nèi)層和富LiF的外層組成的穩(wěn)定雙層SEI。基于此，由1 M LiDFOB和0.4 M LiBF₄ DME/HFTHP組成的電解液表現(xiàn)出優(yōu)異的電池性能。

圖1.鋰離子與稀釋劑BTFE、TTE和HFTHP之間的配位相互作用

總之，該工作通過引入一種最小化配位能力的高氟化環(huán)狀醚稀釋劑，其具有最小的鋰離子配位能力和增強(qiáng)的電化學(xué)穩(wěn)定性。同時(shí)，作者通過區(qū)分雙陰離子對SEI層的貢獻(xiàn)，證明了其在調(diào)控SEI形成過程中的關(guān)鍵作用。因此，形成的雙層SEI包含富含Li₂O的內(nèi)層和富含LiF的外層，極大地提高鋰金屬負(fù)極的穩(wěn)定性和可逆性。

所開發(fā)的電解液在Li（50μm）||NMC811（4 mAh cm^-2）電池的循環(huán)壽命和循環(huán)穩(wěn)定性方面有顯著改善，在室溫和60℃下進(jìn)行568和218次循環(huán)后分別保持80%的容量。

因此，該工作不僅增進(jìn)了對氟化醚稀釋劑溶劑化行為的理解，而且通過引入最小化配位稀釋劑來促進(jìn)穩(wěn)定SEI層的形成，為開發(fā)LMBs的優(yōu)質(zhì)電解液提供了策略，從而實(shí)現(xiàn)了LMBs壽命的延長。

圖2. 電池性能

Enhancing lithium-metal battery longevity through minimized coordinating diluent, Nature Energy 2024 DOI: 10.1038/s41560-024-01519-5

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/05/08/806acba37c/

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