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析氧反應(yīng)(OER)是最常見的分子氧生成反應(yīng)之一，由于其高能量屏障和緩慢的反應(yīng)動力學(xué)，OER成為許多生物和化學(xué)過程的速率控制步驟。因此，了解反應(yīng)過程和開發(fā)高效的OER催化劑是克服OER固有缺點的關(guān)鍵。受高效酶促反應(yīng)的啟發(fā)，人們已經(jīng)做了很多努力來合成仿酶結(jié)構(gòu)和功能的催化劑。錳氧化物是一種有前途的氧電催化劑，其結(jié)構(gòu)類似于天然產(chǎn)氧復(fù)合物，而氧化還原過程中不平衡的質(zhì)子摻入限制了氧化還原反應(yīng)的活性。受上述啟發(fā)，研究人員認(rèn)為，除了結(jié)構(gòu)仿生學(xué)，調(diào)節(jié)酸堿化學(xué)反應(yīng)性和反應(yīng)環(huán)境也是一個潛在的策略。

基于此，武漢理工大學(xué)麥立強、晏夢雨、英國帝國理工趙云龍和牛津大學(xué)Shik Chi Edman Tsang(曾適之)等利用α-MnO₂作為模型催化劑，通過原位光譜表征證明了di-μ-oxo橋聯(lián)Mn在OER反應(yīng)中的關(guān)鍵作用，并報道了一種簡便的電場輔助提高OER的策略。

密度泛函理論(DFT)計算表明，去質(zhì)子化的表面對于維持關(guān)鍵中間體*OOH的雙位點吸附至關(guān)重要，以獲得中等的吸附能量；同時，橋接氧是點陣質(zhì)子摻雜反應(yīng)的中心，為后續(xù)的OER過程提供了一個中等活性的中心和能量分布。

此外，受到生物系統(tǒng)內(nèi)源電場的啟發(fā)，一個調(diào)制的外部電場被應(yīng)用于增強去質(zhì)子化和質(zhì)子耦合以實現(xiàn)高效電催化。外加電場可以增強MnO₂的氧化還原轉(zhuǎn)變和去質(zhì)子化過程，這有助于促進(jìn)質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移，從而提高了MnO₂的OER性能。

因此，通過外加電場，所制備的催化劑在1.7 V_RHE處的電流密度從141增加到704 mA cm^-2，在100 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為360 mV，在相似的條件下其活性甚至與貴金屬氧化物(例如IrO₂)相當(dāng)。此外，基于α-MnO₂的一種新的場增強流動池系統(tǒng)，顯示出34%的電流密度和44.7 mW cm^-2的凈輸出功率增加，并在堿性條件下具有良好的穩(wěn)定性。

總的來說，該項工作深入了解了質(zhì)子摻雜在調(diào)制氧化還原轉(zhuǎn)變中的作用，并開發(fā)了一種提高電催化性能的實用方法，為推進(jìn)OER反應(yīng)相關(guān)設(shè)備的實際應(yīng)用鋪平了道路。

Electric-field-assisted proton coupling enhanced oxygen evolution reaction. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-47568-y

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