第一作者：Weijian Guo

通訊作者：張進濤

通訊單位：山東大學(xué)

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在二氧化碳（CO₂）電催化轉(zhuǎn)化過程中，由于還原條件苛刻，金屬電催化劑的電催化穩(wěn)定性差且失活快。本文提出了一種熱驅(qū)動策略，通過簡單的水熱法和隨后的熱解過程，實現(xiàn)了鉍納米粒子在氮摻雜碳基中的可控分散（Bi@C700-4）。

這種結(jié)構(gòu)不僅利用了氮摻雜碳基的限域效應(yīng)降低了鉍納米粒子的表面能量，防止了熱處理過程中的自聚集現(xiàn)象，還通過鉍納米粒子與碳基之間的協(xié)同效應(yīng)和限域效應(yīng)，顯著提高了CO₂還原為甲酸的電催化活性和穩(wěn)定性。

實驗觀察和理論計算表明，氮摻雜碳基中鉍納米粒子的結(jié)合促進了CO₂的活化和關(guān)鍵中間體(*OCHO)的形成，從而增強了電催化活性，甲酸的法拉第效率(FE)約為94.8%，并表現(xiàn)出長時間的穩(wěn)定性。此外，通過在太陽能驅(qū)動系統(tǒng)中耦合陽極5-羥甲基糠醛氧化反應(yīng)(HMFOR)，實現(xiàn)了81.2%的高2,5-呋喃二甲酸(FDCA)產(chǎn)率，展示了太陽能到燃料的高效轉(zhuǎn)換。

圖文導(dǎo)讀

圖1：不同熱解溫度和時間下Bi@C-T的演變示意圖。

圖2：不同催化劑在H型電池中的線性掃描伏安(LSV)曲線、甲酸的法拉第效率(FE_HCOOH)和部分電流密度(j_HCOOH)，以及在1 M KOH和1 M KHCO₃中的LSV曲線、1 M KOH中的FE_HCOOH和Bi@C-700-4在流動電池中的穩(wěn)定性測試。

圖3：Bi@C-700-4電催化劑在CO₂還原反應(yīng)(CO2RR)中的LSV曲線、多電位步進曲線和差分電化學(xué)質(zhì)譜(DEMS)離子電流信號，原位衰減全反射紅外光譜(ATR-IR)譜圖，以及CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸(HCOOH)和一氧化碳(CO)的吉布斯自由能圖和*OCHO中間體及Bi和Bi-NC模型中O的PDOS圖。

圖4：由太陽能電池驅(qū)動的CO₂還原裝置的示意圖，光電池和電催化電池的電流密度-電壓(I-V)曲線，HMF及其氧化產(chǎn)物在氧化反應(yīng)過程中的濃度變化，以及太陽能驅(qū)動CO₂RR中甲酸、氫氣和一氧化碳的法拉第效率。

總結(jié)展望

本文通過熱驅(qū)動策略在氮摻雜的多孔碳?xì)ぶ兄匦路稚G納米粒子，有效抑制了納米粒子的聚集，提高了電催化活性和穩(wěn)定性。Bi@C700-4催化劑在CO₂還原反應(yīng)中實現(xiàn)了94.8%的甲酸法拉第效率和長時間穩(wěn)定性。

此外，通過構(gòu)建太陽能轉(zhuǎn)換系統(tǒng)，實現(xiàn)了太陽能到燃料的高效轉(zhuǎn)換，HMFOR陽極反應(yīng)耦合CO₂RR實現(xiàn)了81.2%的高FDCA產(chǎn)率。這項工作不僅提供了一種制備高效穩(wěn)定催化劑的新方法，而且為先進電催化劑的設(shè)計提供了新的視角。

文獻信息

標(biāo)題：Thermal-driven Dispersion of Bismuth Nanoparticles among Carbon Matrix for Efficient Carbon Dioxide Reduction

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202401333