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第一作者：Guolei Cai、Haifeng Lv

通訊作者：季恒星、武曉君、金松

通訊單位：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)

論文速覽

本研究探討了硫還原反應(yīng)（SRR）中金屬中心中鐵原子數(shù)量與催化活性之間的關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn)，隨著金屬中心中鐵原子數(shù)量的增加，SRR的催化活性呈現(xiàn)出“火山峰”相關(guān)性。通過(guò)operando X射線(xiàn)吸收和X射線(xiàn)衍射表征，觀(guān)察到多硫化物的吸附-解吸和電化學(xué)轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)隨著金屬中心中鐵原子數(shù)量的增加而變化。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，具有兩個(gè)鐵原子的金屬中心是最優(yōu)的配置，能夠最大化原子利用率，并有效地處理不同中間硫物種的轉(zhuǎn)化，從而使鋰硫（Li?S）電池在高硫負(fù)載下具有高面積容量。

圖文導(dǎo)讀

圖1：鐵基催化劑的結(jié)構(gòu)。通過(guò)HADDF-STEM圖像、EXAFS光譜的小波變換和FT-EXAFS曲線(xiàn)，比較了1Fe?N/C、2Fe?N/C和3Fe?N/C的結(jié)構(gòu)特征，并模擬了它們的Fe K-edge XANES光譜。

圖2：不同鐵原子數(shù)量催化劑上多硫化物的吸附-解吸過(guò)程。通過(guò)operando FTEXAFS光譜追蹤了Li?S電池在首次充放電循環(huán)中鐵的局部配位環(huán)境的演變。

圖3：通過(guò)operando XRD測(cè)量了硫陰極上硫物種的電化學(xué)轉(zhuǎn)化。CV曲線(xiàn)展示了不同催化劑在對(duì)稱(chēng)電池中的氧化還原峰，反映了它們的催化活性。

圖4：通過(guò)第一性原理計(jì)算研究了不同鐵原子數(shù)量催化劑上LiPSs的吸附和轉(zhuǎn)化。展示了硫物種在1Fe?N/C、2Fe?N/C和3Fe?N/C催化劑上的結(jié)合能和Li₂S₄還原為L(zhǎng)i₂S的自由能圖。

圖5：評(píng)估了不同陰極中鐵催化劑對(duì)Li?S全電池性能的影響。展示了不同硫陰極的倍率性能、長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性和面容量。

總結(jié)展望

本研究深入探討了硫還原反應(yīng)中催化活性位點(diǎn)的原子結(jié)構(gòu)敏感性。通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)金屬中心中鐵原子數(shù)量與SRR催化活性之間存在顯著的相關(guān)性。

特別是，二原子鐵金屬中心因其能夠適應(yīng)不同幾何構(gòu)型以吸附每一步反應(yīng)中的硫中間體，從而在多硫化物中間體的連續(xù)活化中表現(xiàn)出最優(yōu)的催化活性。這項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)Li?S電池的電催化劑提供了理論基礎(chǔ)，并通過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了2Fe?N/C催化劑在實(shí)用硫負(fù)載條件下促進(jìn)硫氧化還原動(dòng)力學(xué)的有效性。

該研究強(qiáng)調(diào)了在電催化劑設(shè)計(jì)中平衡原子分散和集合需求的重要性，以提高SRR的動(dòng)力學(xué)，可能對(duì)其他電催化系統(tǒng)也有益處。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：A Volcano Correlation between Catalytic Activity for Sulfur Reduction Reaction and Fe Atom Count in Metal Center

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.3c14312

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