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?南開(kāi)大學(xué)ACS Catalysis：CeOx中空位起大作用，驅(qū)動(dòng)非水電解質(zhì)中氨電氧化

由于氨(NH₃)具有儲(chǔ)氫密度高、易于在環(huán)境溫度下液化以及儲(chǔ)存和運(yùn)輸技術(shù)成熟等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是一種有前途的氫載體。在環(huán)境條件下電氧化NH₃(AER)生產(chǎn)H₂對(duì)于緩解能源危機(jī)和環(huán)境污染問(wèn)題具有重要意義。然而，在水介質(zhì)中，H₂是由水產(chǎn)生的，伴隨著高壓下硝酸鹽副產(chǎn)物的形成。

因此，最近的研究將重點(diǎn)轉(zhuǎn)移到使用非水電解質(zhì)的NH₃電解，以充分利用NH₃的高儲(chǔ)氫能力。貴金屬鉑(Pt)能夠作為AER的高活性電催化劑，但其需要超過(guò)0.5 V的過(guò)電位才能克服AER的動(dòng)力學(xué)障礙。

此外，Pt電極不僅昂貴和稀缺，而且容易受到在AER過(guò)程中形成的氮化物的毒害，影響其活性和穩(wěn)定性。因此，開(kāi)發(fā)一種有效的非貴金屬電催化劑對(duì)于防止電極中毒和提高AER的活性和穩(wěn)定性至關(guān)重要。

近日，南開(kāi)大學(xué)陳海軍、Sun Han和孫陸等通過(guò)將Y型沸石浸漬Ce(NO₃)₃，然后在H₂氣氛中退火來(lái)合成負(fù)載在Y型沸石上的富氧空位(O_V)非化學(xué)計(jì)量納米CeO_x，并將其作為有效的AER催化劑。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制備的CeO_x/Y催化劑的AER起始電位為0.69 V，在1.0 V電位下的電流密度為3.42 mA cm^?2，以及在1.1 V下的N₂產(chǎn)率和法拉第效率分別為151.3 mL h^-1 g_cat^-1和70%，優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化劑。此外，該催化劑在連續(xù)電解10小時(shí)后電流保持率為78.2%，反應(yīng)后材料的形貌和結(jié)構(gòu)沒(méi)有發(fā)生明顯變化。

一系列光譜表征和理論計(jì)算表明，對(duì)納米CeO_x的催化AER機(jī)制為：1.NH₃吸附在CeO_x中的O_V物種上；2.吸附的NH₃脫氫為NH₂，解吸的質(zhì)子轉(zhuǎn)移到相鄰的氧原子上形成羥基(Bro?nsted酸中心)；3.NH₃吸附在Bro?nsted酸中心上，并伴隨著NH₄⁺的形成和解吸；5.吸附在Lewis酸中心上的NH₃發(fā)生脫氫反應(yīng)形成NH_x-NH_x中間體；5.隨著NH₄⁺的形成和解吸以及NH_x-NH_x中間體進(jìn)一步脫氫，導(dǎo)致N₂的釋放。

值得注意的是，CeO_x中的氧空位促進(jìn)了NH₃的吸附，降低了NH_x脫氫的能壘，從而提高了AER的活性。該項(xiàng)工作是稀土氧化物電極上空位驅(qū)動(dòng)AER的首次報(bào)道，有助于非水電解質(zhì)中氨電解的進(jìn)一步研究。

Vacancy-driven ammonia electrooxidation reaction on the nanosized CeO_x electrode in nonaqueous electrolyte. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00209

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