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?余桂華/李盼盼/晉兆宇JACS: 熱耦合電化學(xué)策略立大功，顯著增強(qiáng)單原子合金氧化物NO3RR活性

電化學(xué)硝酸鹽還原反應(yīng)(NO₃RR)是將工農(nóng)業(yè)廢水中含氮污染物NO₃^?轉(zhuǎn)化為高附加值NH₃的有效途徑。CuO基催化劑具有較強(qiáng)的NO_x中間體結(jié)合能和較弱的質(zhì)子吸附親和力，在NO₃RR反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。然而，雖然這個(gè)特征阻礙了競(jìng)爭(zhēng)性HER，但它也阻礙了NO₃RR過(guò)程中*NO_x中間體的氫化。

因此，實(shí)現(xiàn)順序*NO_x脫氧和氫化同時(shí)抑制HER是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。在包含多個(gè)質(zhì)子-電子耦合步驟的復(fù)雜催化過(guò)程中，只有涉及電子轉(zhuǎn)移的步驟可以通過(guò)電極-電解質(zhì)界面的電化學(xué)驅(qū)動(dòng)進(jìn)行有效調(diào)控；相反，非電子轉(zhuǎn)移步驟，如質(zhì)子轉(zhuǎn)移，不能有效地控制電化學(xué)勢(shì)。因此，將熱化學(xué)概念納入電催化提供了一個(gè)協(xié)同控制這些復(fù)雜的多步催化過(guò)程的機(jī)會(huì)，但是揭示反應(yīng)途徑中熱場(chǎng)和電場(chǎng)之間復(fù)雜的相互作用存在困難。

最近，一些研究表明，在Cu基催化劑中引入具有強(qiáng)質(zhì)子親和性的金屬(如Rh、Ru和Ni)可以顯著提高催化劑的NO₃RR活性。基于此，德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校余桂華、四川大學(xué)李盼盼和電子科技大學(xué)晉兆宇等提出了一種熱耦合電化學(xué)策略，用于高效的NO₃^?轉(zhuǎn)化為NH₃。

具體而言，研究人員制備了一種Ni點(diǎn)修飾的Cu單原子合金氧化物納米線(Ni₁Cu SAAO NW)催化劑。其中，熱場(chǎng)輔助Ni單原子位上的水分子電化學(xué)解離，促進(jìn)了活性氫物種的生成和含氮中間體的加氫反應(yīng)。與Cu₂O納米線，該催化劑在堿性條件下和60~80 °C的溫度范圍內(nèi)具有更高的選擇性和活性，在?0.3 V_RHE下，獲得了高達(dá)14.3 mg h^?1 cm^?2的NH₃產(chǎn)率和接近100%的法拉第效率。

原位光譜表征和理論計(jì)算表明，與Cu₂O相比，Ni₁Cu在熱力學(xué)上能顯著促進(jìn)水解離生成*H，且兩個(gè)*H偶合成H₂的自由能增加，表明HER過(guò)程受到抑制。同時(shí)，Ni₁Cu SAAO催化劑上的熱增強(qiáng)電催化NO₃RR通過(guò)在Ni原子上快速生成高濃度的活性氫物種促進(jìn)了*NO_x中間體的Cu表面加氫的接力電催化。此外，研究人員還展示了Ni₁Cu SAAO催化劑在模擬實(shí)際廢水處理中的應(yīng)用，即使在存在各種污染物的情況下，也可以實(shí)現(xiàn)NO₃^?到NH₃的熱強(qiáng)化電催化。

值得注意的是，Ni₁Cu SAAO催化劑在穩(wěn)定性、抗干擾能力和能耗方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，表明其具有更廣泛的實(shí)際應(yīng)用潛力。綜上，該項(xiàng)工作介紹了一個(gè)概念性的熱電化學(xué)方法，用于協(xié)同調(diào)節(jié)復(fù)雜的催化過(guò)程，突出了多場(chǎng)耦合催化的潛力，有助于促進(jìn)可持續(xù)能源驅(qū)動(dòng)的化學(xué)合成技術(shù)的發(fā)展。

Thermally enhanced relay electrocatalysis of nitrate-to-ammonia reduction over single-atom-alloy oxides. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c0042.

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