缺乏合適的高電位陰極液阻礙了適用于大規(guī)模儲(chǔ)能的水系氧化還原液流電池(RFBs)的發(fā)展。當(dāng)充電態(tài)（氧化態(tài)）陰極液的氧化還原電位接近水的分解電位時(shí)，通常會(huì)發(fā)生水解反應(yīng)，這對(duì)電池性能產(chǎn)生負(fù)面影響。本研究針對(duì)代表性鐵基有機(jī)金屬配合物闡明并解決了這一問(wèn)題，表明通過(guò)幾種簡(jiǎn)便手段可以有效抑制由此帶來(lái)的電壓損失和容量衰減。我們發(fā)現(xiàn)，在低成本、高電位的[Fe(bpy)3]2+/3+陰極液體系中添加活性炭布(ACC)能夠延長(zhǎng)電池壽命，并同時(shí)提升放電電壓——這兩種性能指標(biāo)通常是相互矛盾的。通過(guò)電化學(xué)過(guò)充碳?xì)株帢O和調(diào)節(jié)陰極液溶液pH值，也能觀察到類似的效果；所有液流電池的pH值均進(jìn)行了原位監(jiān)測(cè)。調(diào)節(jié)溶液pH值會(huì)改變充電態(tài)陰極液的水解形態(tài)，使其從典型二聚體物種μ-O-[FeIII(bpy)2(H2O)]24+轉(zhuǎn)變?yōu)檩^低pH下的更高電位的μ-雙羥基形式，μ-[FeIII(bpy)2(H2O)(OH)]24+。

研究發(fā)現(xiàn)，在低pH條件下存在的游離bpyH22+與電池性能衰退有強(qiáng)烈關(guān)聯(lián)。采用含有ACC的[Fe(bpy)3]2+/3+陰極液與過(guò)量(SPr)2Vviologen陽(yáng)極液構(gòu)建近中性pH值RFBs，能夠在長(zhǎng)達(dá)600個(gè)循環(huán)（41天）的過(guò)程中保持高電壓放電，且未檢測(cè)到明顯的容量衰減。關(guān)聯(lián)pH值和電壓數(shù)據(jù)為深入了解具有潛在廣泛應(yīng)用價(jià)值的有機(jī)金屬（電）化學(xué)提供了強(qiáng)有力的基礎(chǔ)洞見(jiàn)。這些發(fā)現(xiàn)不僅對(duì)于一系列其他“近中性”活性物質(zhì)具有指導(dǎo)意義，還突顯了電解液pH值在水系液流電池循環(huán)內(nèi)性能和長(zhǎng)期穩(wěn)定性上的關(guān)鍵且易被忽視的作用。

JACS：調(diào)控電解液pH改善鐵基有機(jī)金屬配合物水系氧化還原液流電池性能及其長(zhǎng)期穩(wěn)定性研究

研究亮點(diǎn)總結(jié)：

1. 針對(duì)鐵基有機(jī)金屬配合物陰極液在水系RFB中的水解問(wèn)題，提出通過(guò)簡(jiǎn)單方法降低電壓和容量損失。

2. 添加活性炭布(ACC)至陰極液存儲(chǔ)池顯著提升了電池壽命和放電電壓。

3. 通過(guò)電化學(xué)過(guò)充和調(diào)節(jié)電解液pH值同樣可以改善電池性能，揭示了μ-雙羥基形態(tài)在較低pH下的積極作用。

4. 明確指出低pH下游離bpyH22+與電池性能衰退間的緊密聯(lián)系。

5. 構(gòu)建了耐久性高的近中性pH值RFBs，展現(xiàn)出卓越的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。

6. 通過(guò)研究pH與電壓之間的關(guān)系，為改進(jìn)水系液流電池和其他潛在應(yīng)用領(lǐng)域中的有機(jī)金屬化合物的性能提供了基礎(chǔ)科學(xué)見(jiàn)解。

結(jié)論：本研究揭示了通過(guò)調(diào)節(jié)鐵基有機(jī)金屬配合物水系氧化還原液流電池電解液的pH值，有效抑制了陰極液水解現(xiàn)象，實(shí)現(xiàn)了電壓和容量損失的減少，并顯著提高了電池的長(zhǎng)期運(yùn)行性能。添加活性炭布和電化學(xué)調(diào)控陰極材料狀態(tài)均為有效的策略。此外，通過(guò)監(jiān)測(cè)電解液pH值與電池性能參數(shù)之間的關(guān)系，深化了對(duì)近中性pH條件下有機(jī)金屬配合物（電）化學(xué)行為的理解，這對(duì)于設(shè)計(jì)和優(yōu)化一系列“近中性”活性物質(zhì)的水系液流電池性能具有深遠(yuǎn)的指導(dǎo)意義。

Critical Roles of pH and Activated Carbon on the Speciation and Performance of an Archetypal Organometallic Complex for Aqueous Redox Flow Batteries，JACS.

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JACS：調(diào)控電解液pH改善鐵基有機(jī)金屬配合物水系氧化還原液流電池性能及其長(zhǎng)期穩(wěn)定性研究

Critical Roles of pH and Activated Carbon on the Speciation and Performance of an Archetypal Organometallic Complex for Aqueous Redox Flow Batteries，JACS.

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