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?理化所JACS: 疏水通道調(diào)控氣體傳輸和局部濃度，實(shí)現(xiàn)安培級(jí)電流密度CO2電解

在安培級(jí)電流密度下選擇性地將二氧化碳轉(zhuǎn)化為多碳(CO₂-C₂₊)產(chǎn)品是一種有效和可持續(xù)的碳廢物升級(jí)和循環(huán)戰(zhàn)略。在如此高的電流密度下，要獲得良好的CO₂-C₂₊轉(zhuǎn)化性能，必須有高效的CO₂轉(zhuǎn)移，以補(bǔ)償其快速消耗，并使電極表面的CO₂濃度保持恒定和較高。

到目前為止，已經(jīng)開(kāi)發(fā)了多種策略來(lái)通過(guò)增加氣態(tài)CO₂的輸送或者通過(guò)在電極表面捕獲CO₂來(lái)實(shí)現(xiàn)局部CO₂濃度的提高。但是，氣體傳輸路徑僅限于顆粒間空隙，三相反應(yīng)界面通常局限于被疏水性添加劑包圍的催化劑附近。此外，由于缺乏形貌控制、缺陷和氧化態(tài)調(diào)控等催化劑設(shè)計(jì)策略，在電極修飾過(guò)程中活性中心容易被掩埋或被忽略。

近日，中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所李翠玲課題組采用濕化學(xué)法制備了疏水性多孔氧化亞銅球(p-Cu₂O)，通過(guò)改變?cè)炜讋┑闹睆娇梢援a(chǎn)生孔徑范圍為140、240和340 nm的多孔p-Cu₂O，而不影響其粒徑，使其成為研究電化學(xué)CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊過(guò)程中孔徑效應(yīng)的理想平臺(tái)。疏水通道不僅有利于CO₂的快速傳輸，而且可以捕獲壓縮的CO₂氣泡，形成豐富而穩(wěn)定的三相界面，這對(duì)于高電流密度的電催化是至關(guān)重要的。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，由于具有最佳的氣體傳輸和活性位點(diǎn)暴露，具有240 nm孔徑的疏水性多孔p-Cu₂O-240表現(xiàn)出最佳的CO₂-C₂₊性能，C₂₊的法拉第效率和生產(chǎn)速率分別為75.3±3.1%和2518.2±8.1 μmol h^-1 cm^-2。

原位光譜表征和理論計(jì)算表明，p-Cu₂O的凹面上產(chǎn)生的原子臺(tái)階位點(diǎn)作為活化CO₂分子的活性位點(diǎn)，降低了通過(guò)OC-COH途徑進(jìn)行C-C偶聯(lián)反應(yīng)的能壘，從而加速*CO和*COH之間的二聚化動(dòng)力學(xué)以形成*OCCOH，并最終促進(jìn)電化學(xué)CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊。綜上，該項(xiàng)研究突出了疏水通道在調(diào)控氣體傳輸和局部濃度方面的重要性，為設(shè)計(jì)在高電流密度下實(shí)現(xiàn)CO₂的選擇性轉(zhuǎn)化催化劑提供了有效指導(dǎo)。

Revolutionizing CO₂ electrolysis: fluent gas transportation within hydrophobic porous Cu₂O. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c00082

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