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研究背景

水系鋅離子電池具有高理論容量（5855 mAh cm^?3和820 mAh g^?1）、低氧化還原電位（–0.76 V vs. SHE）、儲量豐富和成本低廉等優(yōu)勢，有望成為下一代新型儲能系統(tǒng)。但是也存在Zn陽極的枝晶生長、析氫和生成副產(chǎn)物等問題，嚴重制約電池的長循環(huán)性能。近年來，3D多孔電極由于具有高比表面積、足夠的體積膨脹空間、緊湊的Zn電沉積以及良好的導電性等優(yōu)勢取得了較大的進展。但是目前的3D鋅陽極制備工藝復雜，且在大電流密度下難以保持高度可逆的循環(huán)性能。

成果簡介

近日，廣西大學尹詩斌教授團隊首次通過電剝離法在KNO₃溶液中制備出暴露更多Zn(002)晶面的3D Zn陽極（3D-Zn(002)），實現(xiàn)了Zn陽極的高度可逆并表現(xiàn)出優(yōu)秀的電化學性能。理論計算和實驗結(jié)果表明，KNO₃優(yōu)先吸附在Zn(100)和Zn(101)晶面上有助于促進Zn原子的選擇性溶解，從而獲得3D-Zn(002)陽極。除了實現(xiàn)均勻的離子通量和促進Zn²⁺的擴散外，3D-Zn(002)陽極還抑制了Zn枝晶、副產(chǎn)物和析氫反應(yīng)的發(fā)生。結(jié)果表明，3D-Zn(002)陽極在電流密度為5 mA cm^?2和面容量為1 mAh cm^?2的條件下Zn沉積/剝離能穩(wěn)定循環(huán)6000 h。即使在30 mA cm^?2的大電流密度下，依然能夠獲得8500圈的長循環(huán)性能。

此外，當將其應(yīng)用于NH₄V₄O₁₀為陰極的全電池時，在5 A g^?1的電流密度下，循環(huán)4000圈后容量保持率為75.7%。該工作從結(jié)構(gòu)優(yōu)化和晶體學角度設(shè)計了一種新型3D-Zn(002)陽極，為開發(fā)具有高穩(wěn)定性、高可逆性和高倍率性能的水系鋅離子電池提供了一種高效的方法。相關(guān)研究論文以”Constructing a 3D Zinc Anode Exposing the Zn(002) Plane for Ultralong Life Zinc-Ion Batteries”為題發(fā)表在Small。

圖文導讀

廣西大學尹詩斌教授團隊Small：為超長壽命鋅離子電池構(gòu)建暴露Zn(002)晶面的3D鋅陽極

圖1. 3D-Zn(002)陽極的結(jié)構(gòu)表征

首先通過電剝離法在KNO₃溶液中制備出3D-Zn(002)陽極，然后通過SEM、Raman光譜以及XRD表征其物理性質(zhì)，最后通過DFT理論計算揭示其形成機制。

圖2. 3D-Zn(002)陽極的表面特性以及抑制副產(chǎn)物的能力

COMSOL理論模擬計算表明，3D-Zn(002)陽極具有均勻的表面電場，均化了Zn²⁺的沉積，從而抑制Zn枝晶的生長。計時電流法測試表明Zn²⁺在3D-Zn(002)陽極的表面是以3D的擴散模式進行沉積。線性伏安掃描表明3D-Zn(002)陽極具有高的析氫過電位，能夠抑制析氫反應(yīng)的發(fā)生。通過XRD和Raman光譜表征了3D-Zn(002)陽極在2.0M ZnSO₄溶液中靜置3天后具有強的抗腐蝕能力。

圖3. 3D-Zn(002)陽極均化Zn²⁺沉積的機制

通過原位光學顯微鏡觀察發(fā)現(xiàn)，3D-Zn(002)陽極能夠均化Zn²⁺的沉積，抑制Zn枝晶的生長。通過XRD和SEM揭示了3D-Zn(002)陽極獲得長循環(huán)性能的原因。Raman光譜進一步表明3D-Zn(002)陽極對于副產(chǎn)物的抑制作用以及Zn²⁺的局部沉積形貌。

圖4. 3D-Zn(002)陽極的電化學性能測試

對稱電池的電化學性能表明，3D-Zn(002)陽極在電流密度分別為5、10和30 mA cm^?2以及面容量為1 mAh cm^?2時能夠獲得高度穩(wěn)定的長循環(huán)性能。通過動態(tài)性能測試，進一步驗證了3D-Zn(002)陽極對副產(chǎn)物的抑制作用。該工作獲得的電化學性能優(yōu)于已經(jīng)發(fā)表的一些相關(guān)工作，說明了該新型3D-Zn(002)陽極的構(gòu)建具有優(yōu)越性。

圖5. 以NH₄V₄O₁₀為陰極和3D-Zn(002)為陽極組裝全電池的電化學性能測試

以NH₄V₄O₁₀陰極組裝成全電池進行性能測試，3D-Zn(002)//NH₄V₄O₁₀全電池在5 A g^?1下能夠穩(wěn)定循環(huán)4000圈，容量保留率為75.7%。當將其組裝成軟包電池時，可以穩(wěn)定循環(huán)1500圈，容量衰減率為80.1%。此外，通過自放電性能測試，進一步揭示了該全電池對于副產(chǎn)物的抑制作用。

文獻信息

Xingfa Chen, Zhixiang Zhai, Tianqi Yu, Xincheng Liang, Renshu Huang, Fan Wang, Shibin Yin*, Constructing a 3D Zinc Anode Exposing the Zn(002) Plane for Ultralong Life Zinc-Ion Batteries. Small, 2024, https://doi.org/10.1002/smll.202401386

課題組簡介

尹詩斌：教授、博士生導師。研究領(lǐng)域：燃料電池、電解水/氨制氫、電合成精細化工品、化學儲能電源、石墨烯宏量制備及應(yīng)用開發(fā)等。迄今已在Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.等期刊上發(fā)表學術(shù)論文140余篇，申請國家發(fā)明專利20余件，出版專著2部?，F(xiàn)任廣西電化學能源材料重點實驗室主任、廣西化學化工學會常務(wù)理事、廣西石墨烯標準技術(shù)委員會委員，《電化學》和《結(jié)構(gòu)化學》編委，《物理化學學報》青年編委等。

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