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第一作者：Shaoke Guo, Shendong Tan, Jiabin Ma

通訊作者：康飛宇、賀艷兵、柳明、侯廷政

通訊單位：清華大學深圳國際研究生院

論文速覽

固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPEs）因其出色的柔韌性和可加工性，被認為是實現(xiàn)固態(tài)鋰（Li）金屬電池卓越性能的極具前景的選擇?；诰郏ㄆ蚁≒VDF）的聚合物電解質(zhì)因其優(yōu)異的Li⁺傳輸性能而受到越來越多的關(guān)注。然而，大多數(shù)Li⁺以接觸離子對（CIP）和聚集簇（AGGs）的形式存在，而不是自由Li⁺，這阻礙了高效Li⁺傳輸?shù)倪M一步增強。研究發(fā)現(xiàn)，鐵電填料可以促進PVDF基電解質(zhì)中鋰鹽的解離，生成高濃度的自由Li⁺，從而提高離子導電性。然而，鋰鹽解離機制的基本理解仍然是一個關(guān)鍵問題。

本研究通過引入不同極化狀態(tài)的BaTiO₃（BTO）填料，揭示了LiFSI在自發(fā)極化影響下的解離機制。結(jié)果表明，通過引入具有氧空位缺陷的四方BTO（T-BTO_3?x），可以顯著促進LiFSI在PVDF復合固態(tài)電解質(zhì)中的解離，生成72%的高濃度自由Li⁺，從而提高離子導電性至8.4×10^?4 S cm^?1。

圖文導讀

圖1：展示了C-BTO和T-BTO的晶體結(jié)構(gòu)以及T-BTO_3?x上LiFSI解離和吸收過程的示意圖。

圖2：通過透射電子顯微鏡（TEM）圖像展示了C-BTO和T-BTO粒子的晶面間距，并通過壓電力顯微鏡（PFM）分析展示了C-BTO和T-BTO的自發(fā)極化。

圖3：不同填料電解液的拉曼位移，以及密度泛函理論（DFT）計算了LiFSI解離自由能與介電常數(shù)的關(guān)系。

圖4：T-BTO_3?x-PVDF電解液的原子力顯微鏡（AFM）圖像和納米紅外圖像，以及電解液的Arrhenius圖和阻抗譜。

圖5：展示了NCM811||Li電池在T-BTO-PVDF_3?x電解液中的電化學性能，以及循環(huán)后正極表面的成分和形貌特征。

總結(jié)展望

本研究深入探討了自發(fā)極化對LiFSI解離的影響，并比較了C-BTO、T-BTO以及增強自發(fā)極化的T-BTO_3?x。

實驗和理論模擬結(jié)果表明，T-BTO的自發(fā)極化與LiFSI的解離之間存在正相關(guān)關(guān)系。T-BTO的{001}晶面在極化方向上展現(xiàn)出更強的解離鋰鹽和積累陰離子的能力，這主要歸因于FSI^?的O與T-BTO的Ti之間的結(jié)合形成了表面吸收的FSI^?。

通過氧空位缺陷增強自發(fā)極化的TBTO_3?x填料可以進一步放大這些效應(yīng)，實現(xiàn)72%的高LiFSI解離度，從而為T-BTO_3?x-PVDF電解液在25°C時提供了高達8.4×10^?4 S cm^?1的離子導電性。本研究為理解局部極化環(huán)境奠定了堅實的理論基礎(chǔ)，并為先進固態(tài)復合電解液的發(fā)展提出了一種有前景的方法。

文獻信息

標題：Dissociation mechanism of lithium salt by BaTiO₃ with spontaneous polarization

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D4EE00798K

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