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?湖大/中南林科大ACS Catalysis：構(gòu)建α-Fe2O3/TDCN Z型異質(zhì)結(jié)，探究臨界物種1O2的產(chǎn)生及其效應(yīng)

隨著自然水環(huán)境中富營養(yǎng)化的增加，藍(lán)藻水華在世界范圍內(nèi)頻繁爆發(fā)。藍(lán)藻細(xì)胞可以通過代謝或破裂分泌高毒性的微囊藻毒素(MC-LR)，具有致突變和致癌作用。MC-LR分子含有多個(gè)富電子區(qū)域和不飽和碳碳雙鍵，這些特定區(qū)域非常容易受到¹O₂的攻擊。在可見光照射下，g-C₃N₄表現(xiàn)出極高的產(chǎn)生¹O₂的潛力。因此，以g-C₃N₄為模型催化劑，采用適當(dāng)?shù)母男苑椒▉碓鰪?qiáng)g-C₃N₄的光生載流子分離和激子效應(yīng)，有助于提高¹O₂的產(chǎn)量，這對(duì)于緩解全球水污染問題具有實(shí)際意義。

近日，湖南大學(xué)譚小飛和中南林業(yè)科技大學(xué)胡新將等采用簡(jiǎn)單的方法制備了具有C缺陷的Z型異質(zhì)結(jié)α-Fe₂O₃/管狀g-C₃N₄，其在可見光照射下能有效地產(chǎn)生¹O₂。α-Fe₂O₃/TDCN對(duì)微囊藻毒素(MC-LR)具有良好的光催化降解性能，在優(yōu)化的條件下(pH=7)，MC-LR的去除率可達(dá)100%，并且該系統(tǒng)在各種背景條件下的抗干擾能力強(qiáng)。

在不同水體實(shí)際水樣中，α-Fe₂O₃/TDCN光催化60 min后，MC-LR的去除率大于89.6%，4次循環(huán)后催化劑中Fe元素的浸出度< 1.07 μg L^?1，并且在連續(xù)運(yùn)行裝置中MC-LR的降解率始終保持在93.5%以上，具有較大的實(shí)際應(yīng)用潛力。

此外，研究人員通過理論計(jì)算總結(jié)了形態(tài)調(diào)制和缺陷工程在光催化中的作用：C缺陷和管狀構(gòu)象優(yōu)化了能帶結(jié)構(gòu)，從而縮短了帶隙，提高了光生載流子分離效率；同時(shí)，異質(zhì)結(jié)的形成產(chǎn)生內(nèi)置電場(chǎng)，促進(jìn)光生載流子的有效分離并抑制電子-空穴復(fù)合。更重要的是，C空位可以顯著提高O₂的吸附能力，為¹O₂的生成提供充足的原料。

捕獲實(shí)驗(yàn)、探針實(shí)驗(yàn)和液相色譜-質(zhì)譜分析結(jié)果表明，在MC-LR降解過程中，¹O₂能夠攻擊Adda側(cè)鏈上的甲氧基和C=C雙鍵結(jié)構(gòu)，隨后與光生空穴和?O₂^?協(xié)同相互作用以實(shí)現(xiàn)MC-LR的開環(huán)和脫羧步驟并進(jìn)一步礦化。綜上，該項(xiàng)工作詳細(xì)闡述了α-Fe₂O₃/TDCN催化MC-LR降解的機(jī)理，為設(shè)計(jì)高效的催化劑以解決富營養(yǎng)化水環(huán)境中的污染問題提供了理論指導(dǎo)。

Z-scheme heterojunction α-Fe₂O₃/Tubular g-C₃N₄ with C defects for photocatalytic degradation of microcystin-LR in water: generation and effect of critical species ¹O₂. ACS Catalysis, 2024.

DOI: 10.1021/acscatal.4c00121

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