第一作者：李騫，張紅云

通訊作者：周樹云教授

通訊單位：清華大學(xué)

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以1.08°轉(zhuǎn)角堆疊形成的雙層石墨烯（魔角石墨烯）具有一系列新奇的強(qiáng)關(guān)聯(lián)物性，如非常規(guī)超導(dǎo)、莫特絕緣態(tài)、磁性等。這些現(xiàn)象與其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)——費(fèi)米能處的平帶緊密相關(guān)，因此，平帶的研究及調(diào)控是理解魔角石墨烯中強(qiáng)關(guān)聯(lián)物理的重要基礎(chǔ)。

近日，清華大學(xué)物理系周樹云教授及合作者首次直接探測轉(zhuǎn)角雙層石墨烯的平帶及遠(yuǎn)離費(fèi)米能處的遠(yuǎn)帶電子結(jié)構(gòu)隨轉(zhuǎn)角的演化規(guī)律，并揭示了魔角附近晶格弛豫的重要性。該研究工作以“轉(zhuǎn)角雙層石墨烯的平帶演化及晶格弛豫作用”（Evolution of flat band and role of lattice relaxations in twisted bilayer graphene）為題發(fā)表于《自然·材料》(Nature Materials)期刊。

魔角石墨烯的平帶不僅顯著依賴于轉(zhuǎn)角和莫爾周期，而且其電子結(jié)構(gòu)對層間耦合作用及晶格弛豫也十分敏感。因此，探測轉(zhuǎn)角石墨烯的電子結(jié)構(gòu)隨轉(zhuǎn)角及晶格弛豫的演變對于理解該體系的物理至關(guān)重要。然而，由于高質(zhì)量轉(zhuǎn)角雙層石墨烯樣品制備及實(shí)驗(yàn)探測方面的挑戰(zhàn)，目前關(guān)于魔角石墨烯的實(shí)驗(yàn)研究還主要集中在電學(xué)輸運(yùn)和掃描隧道顯微鏡等研究，缺乏平帶隨轉(zhuǎn)角演化的直接實(shí)驗(yàn)觀測。

周樹云研究組通過不斷優(yōu)化轉(zhuǎn)角石墨烯的樣品制備方法，成功獲得了轉(zhuǎn)角覆蓋1.07°(魔角附近)到2.60°的高質(zhì)量轉(zhuǎn)角雙層石墨烯樣品，并結(jié)合具有百納米級空間分辨率的角分辨光電子能譜(NanoARPES)和原子力顯微鏡(AFM)這兩種互補(bǔ)實(shí)驗(yàn)技術(shù)，將動量空間中的電子結(jié)構(gòu)和實(shí)空間中的莫爾周期進(jìn)行關(guān)聯(lián)，揭示了平帶隨轉(zhuǎn)角的演化規(guī)律，并從實(shí)驗(yàn)上直接展示魔角樣品中極窄帶寬以及因此產(chǎn)生的顯著關(guān)聯(lián)效應(yīng)。

圖文導(dǎo)讀

圖1：結(jié)合nanoARPES和AFM測量，展示了通過AFM測量得到的摩爾超晶格和nanoARPES測量揭示的平帶和遠(yuǎn)程帶。展示了不同扭轉(zhuǎn)角度下的三維能帶結(jié)構(gòu)和摩爾超晶格圖像。

圖2：在1.07°扭轉(zhuǎn)角度下測量的平帶。展示了摩爾超晶格布里淵區(qū)的示意圖，通過不同方向切割測量的色散圖像，以及能量分布曲線（EDCs）。

圖3：展示了隨扭轉(zhuǎn)角度變化的能帶和遠(yuǎn)程帶的演化。通過實(shí)驗(yàn)測量和理論計(jì)算，提取了平帶的帶寬，并與庫侖能量進(jìn)行了比較。

圖4：通過NanoARPES強(qiáng)度圖觀察到的從不同遠(yuǎn)程帶到的光譜權(quán)重轉(zhuǎn)移。展示了不同扭轉(zhuǎn)角度下的ARPES強(qiáng)度圖和計(jì)算的強(qiáng)度圖。

圖5：理論計(jì)算揭示的晶格松弛。通過改變層間間距，計(jì)算了色散和ARPES強(qiáng)度圖，展示了不同扭轉(zhuǎn)角度下電子態(tài)的演化和晶格松弛的模式。

總結(jié)展望

本研究通過結(jié)合nanoARPES和AFM技術(shù)，詳細(xì)研究了魔角雙層石墨烯中平帶的演化以及晶格馳豫對電子結(jié)構(gòu)的影響。

該研究首次直接觀測到遠(yuǎn)離費(fèi)米能的遠(yuǎn)帶電子結(jié)構(gòu)隨轉(zhuǎn)角出現(xiàn)的譜重轉(zhuǎn)移現(xiàn)象并提取了層間耦合作用參數(shù)，從光電子譜學(xué)的角度揭示了轉(zhuǎn)角石墨烯體系中的晶格弛豫效應(yīng)，從而指出晶格弛豫對魔角石墨烯平帶的形成及強(qiáng)關(guān)聯(lián)物性的重要作用。這些發(fā)現(xiàn)為理解魔角石墨烯中的平帶電子結(jié)構(gòu)及強(qiáng)關(guān)聯(lián)物理提供了重要的信息。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Evolution of the flat band and the role of lattice relaxations in twisted bilayer graphene

期刊：Nature Materials

DOI：10.1038/s41563-024-01858-4