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廈門大學(xué)Angew.:加氫揭示致密Fe-N4活性位點的低溫組裝

廈門大學(xué)Angew.:加氫揭示致密Fe-N4活性位點的低溫組裝
單原子Fe-N-C在可持續(xù)能源和催化研究領(lǐng)域具有優(yōu)異的反應(yīng)性,但在高溫?zé)峤夥ê铣蒄e-N-C過程中,想得到致密的Fe-N4位點而不需要納米鐵顆粒(Fe NPs)燒結(jié)是一個難題。
基于此,廈門大學(xué)孫世剛院士和姜艷霞教授等人報道了一種低溫合成Fe-N-C的新方法。以FeCl2為鐵源,在低至360 °C時,氫氣環(huán)境有利于合成過程中的除氧和脫氯過程,有效地促進了Fe-N4位點的形成,而沒有Fe NPs聚集。
FeNC-H2-360催化劑在燃料電池中的半波電位為0.85 V,峰值功率密度為1.21 W cm-2,具有良好的Fe分散性能(8.3 wt%)和酸性O(shè)RR活性。
廈門大學(xué)Angew.:加氫揭示致密Fe-N4活性位點的低溫組裝
VASP解讀
在乙醇環(huán)境中第一O原子轉(zhuǎn)移的約束分子動力學(xué)(MD)研究中,作者考慮了擴散過程,當(dāng)FeCl2配合物移動到N原子附近時,自由能譜逐漸上升。在優(yōu)勢構(gòu)型O2的轉(zhuǎn)變區(qū),N-O、Fe-O和O-O的平均距離發(fā)生突變。
自由能分布達到最大值,相應(yīng)的O2構(gòu)型以線性模式占主導(dǎo)地位,在N原子處吸附。隨后,氧解離形成N-O鍵,自由能譜直線下降。乙醇在一定程度上促進了O2的解離,室溫下的解離勢壘約為0.29 eV,由于O2在N原子處的構(gòu)型轉(zhuǎn)變和吸附所致。
廈門大學(xué)Angew.:加氫揭示致密Fe-N4活性位點的低溫組裝
此外,在還原過程中大量的C損失會降低材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,甚至降低催化過程中活性位點的穩(wěn)定性。釋放的Fe原子可以通過反金屬化反應(yīng)參與活性位點的形成,這種反應(yīng)強烈依賴于Zn-N4位點的可用性,但高溫下的碳熱還原可以導(dǎo)致金屬Fe原子的形成。N含量在高溫下很難保持在較高的水平,因此在高溫下阻礙了Fe-N4活性位點密度的進一步增加。
廈門大學(xué)Angew.:加氫揭示致密Fe-N4活性位點的低溫組裝
Unveiling Low Temperature Assembly of Dense Fe-N4 Active Sites via Hydrogenation in Advanced Oxygen Reduction Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI:10.1002/anie.202404766.

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