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研究背景

近年來(lái)，鈣鈦礦量子點(diǎn)（Perovskite Quantum Dots，QDs）因其卓越的色彩純度和可調(diào)的光電特性引起了廣泛關(guān)注。鈣鈦礦量子點(diǎn)尤其是鉛鹵鈣鈦礦（如CsPbI3）由于其在可見(jiàn)光區(qū)域內(nèi)具有高效的光致發(fā)光特性而被認(rèn)為是理想的發(fā)光材料，特別適用于下一代顯示技術(shù)和光電設(shè)備。然而，盡管這些材料具備諸多優(yōu)點(diǎn)，它們的表面缺陷、相穩(wěn)定性問(wèn)題以及在電場(chǎng)作用下的離子遷移傾向仍然是提升其商業(yè)應(yīng)用前景的主要障礙。

鈣鈦礦量子點(diǎn)的穩(wěn)定性問(wèn)題主要與其納米級(jí)的小尺寸和高表面活性有關(guān)。在量子點(diǎn)的表面，未被配體完全覆蓋的區(qū)域容易形成缺陷，這些缺陷不僅影響材料的光電性能，還可能成為非輻射復(fù)合的中心，從而削弱量子點(diǎn)的發(fā)光效率和導(dǎo)致其發(fā)光性能下降。此外，傳統(tǒng)使用的表面配體如油酸和油胺在保護(hù)量子點(diǎn)穩(wěn)定性方面的效果有限，尤其是在長(zhǎng)時(shí)間照明或高電壓應(yīng)用場(chǎng)景下。

為了解決這些問(wèn)題，科學(xué)家們尋求開(kāi)發(fā)新的表面處理技術(shù)，以提高鈣鈦礦量子點(diǎn)的表面穩(wěn)定性和光電性能。近期的研究開(kāi)始關(guān)注利用強(qiáng)吸附配體和化學(xué)蝕刻技術(shù)來(lái)改善鈣鈦礦量子點(diǎn)的表面特性。

成果簡(jiǎn)介

近日，浙江大學(xué)戴興良教授，黃靖云教授聯(lián)合葉志鎮(zhèn)院士等人在Nature Nanotechnology上發(fā)題為“Nanosurface-reconstructed perovskite for highly efficient and stable active-matrix light-emitting diode display”的最新論文。他們利用二異辛基膦酸（Diisooctylphosphinic Acid，DSPA）作為表面配體，并結(jié)合氫碘酸（Hydriodic Acid，HI）的蝕刻處理，開(kāi)發(fā)了一種納米表面重構(gòu)策略。DSPA因其強(qiáng)吸附能力能顯著增加CsPbI₃量子點(diǎn)表面鹵素空位的形成能，從而減少非輻射復(fù)合中心的生成。同時(shí)，HI蝕刻促進(jìn)了表面重構(gòu)，通過(guò)移除表面缺陷和重整表面原子的排列，進(jìn)一步提升了量子點(diǎn)的整體穩(wěn)定性和光電性能。

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圖文導(dǎo)讀

為了開(kāi)發(fā)具有高效率和優(yōu)異穩(wěn)定性的純紅色鈣鈦礦發(fā)光二極管（PeLEDs），研究者們展示了多層結(jié)構(gòu)的設(shè)備和它們的電光特性（見(jiàn)圖1）。在圖1a中，通過(guò)透射電子顯微鏡（TEM）圖像展示了一個(gè)基于NR-QD的LED的多層結(jié)構(gòu)，包括PEDOT:PSS:PFI、PTAA/TAPC、CsPbI3 NR-QDs、TPBi、LiF和Al等層，顯示出清晰的層間界面和均勻的層厚。圖1b的平帶能級(jí)圖揭示了NR-QDs相對(duì)于其他量子點(diǎn)類(lèi)型具有更高的能級(jí)，這有助于降低空穴注入障礙，從而提高器件性能。在圖1c中，通過(guò)電致發(fā)光（EL）光譜，基于NR-QD的LED在不同電壓下展現(xiàn)了純紅色的穩(wěn)定發(fā)光特性，證實(shí)了這種材料在光電應(yīng)用中的高穩(wěn)定性。具體數(shù)據(jù)顯示，此LED在644納米處有一個(gè)明顯的發(fā)光峰，即使在長(zhǎng)時(shí)間工作后也沒(méi)有波長(zhǎng)漂移。

進(jìn)一步地，圖1d和圖1e分別描述了電流密度-電壓-亮度特性和量子效率（EQE）-亮度特性。特別是，NR-QD基LED在9.0伏時(shí)達(dá)到了4,140 cd/m2的最高亮度和28.5%的峰值EQE，這些性能指標(biāo)遠(yuǎn)超過(guò)基于其他量子點(diǎn)的LEDs。圖1f的EQE直方圖和圖1g的操作穩(wěn)定性測(cè)試進(jìn)一步證明了基于NR-QD的PeLEDs在提供高亮度和長(zhǎng)期穩(wěn)定性方面的優(yōu)勢(shì)。這些結(jié)果不僅展示了NR-QD在制造高性能PeLEDs中的應(yīng)用潛力，還突出了通過(guò)精確控制量子點(diǎn)發(fā)光層和其他功能層的工程化，可以顯著提升PeLEDs的整體性能。

圖1. 純紅色鈣鈦礦發(fā)光二極管PeLEDs特征。

圖2展示了通過(guò)納米表面重構(gòu)獲得的NR-QDs，并對(duì)其進(jìn)行了詳細(xì)的表征。在圖2a中，通過(guò)示意圖和頂部的球差校正掃描透射電子顯微鏡（STEM）圖像展示了三種類(lèi)型的量子點(diǎn)（QDs）的外觀(guān)。研究者發(fā)現(xiàn)，NR-QDs具有高結(jié)晶度和較小的尺寸分布，這是通過(guò)在DSPA的存在下，通過(guò)熱注入法合成而得到的。圖2b顯示了純化QDs在溶液中的吸收和光致發(fā)光（PL）光譜，表明NR-QDs具有純紅色的發(fā)射光譜，且與其他兩種QDs相比有明顯的藍(lán)移。此外，圖2c展示了通過(guò)TEM觀(guān)察到的QDs的形貌和尺寸分布，進(jìn)一步證實(shí)了NR-QDs的較小尺寸。

圖2. CsPbI₃量子點(diǎn)的納米表面重構(gòu)。

其次，圖3展示了QDs的改進(jìn)光學(xué)性質(zhì)和穩(wěn)定性。在圖3a中，研究者通過(guò)飛秒瞬態(tài)吸收測(cè)量觀(guān)察到了QDs的光譜漂白現(xiàn)象，結(jié)果表明NR-QDs在800 ps內(nèi)沒(méi)有觀(guān)察到快速的漂白衰減，這表明載流子保持在帶邊而不是被缺陷態(tài)捕獲。在圖3b中，研究者進(jìn)一步通過(guò)時(shí)間分辨PL測(cè)量揭示了QDs的發(fā)射光譜的動(dòng)力學(xué)行為，結(jié)果表明NR-QDs顯示出更長(zhǎng)的發(fā)光壽命和較少的非輻射復(fù)合。此外，圖3c顯示了QD薄膜在不同激發(fā)強(qiáng)度下的光致發(fā)光量子效率（PLQY），結(jié)果表明NR-QDs在各個(gè)激發(fā)強(qiáng)度下都具有改進(jìn)的PLQY，這有利于提高LED的性能。

通過(guò)研究QDs的動(dòng)力學(xué)行為和光致發(fā)光量子效率，研究者深入了解了QDs的內(nèi)在特性，為未來(lái)的量子點(diǎn)應(yīng)用提供了重要的參考。這些發(fā)現(xiàn)對(duì)于開(kāi)發(fā)更高效、更穩(wěn)定的LED等光電子器件具有重要意義，有助于推動(dòng)納米材料在能源、顯示和光通信等領(lǐng)域的應(yīng)用。

圖3. 光學(xué)性質(zhì)和穩(wěn)定性。

在圖4中，研究者首先分析了量子點(diǎn)薄膜在LED器件中的穩(wěn)定性。他們通過(guò)監(jiān)測(cè)工作LED中量子點(diǎn)薄膜的發(fā)光強(qiáng)度衰減，比較了不同類(lèi)型量子點(diǎn)薄膜的性能。結(jié)果顯示，相比于其他類(lèi)型的量子點(diǎn)薄膜，NR-QDs的發(fā)光效率幾乎沒(méi)有降低。與此同時(shí)，NR-QD基LED的發(fā)光強(qiáng)度衰減速度明顯較慢，這表明了量子點(diǎn)的穩(wěn)定性對(duì)于LED操作壽命的關(guān)鍵作用。進(jìn)一步的研究表明，NR-QD基LED的電荷平衡因子和發(fā)光效率相對(duì)較高，與其他類(lèi)型的LED相比，其電子輸運(yùn)效率降低較小，顯示出更長(zhǎng)的半壽命和更高的電荷注入效率。

圖4. 在設(shè)備配置中的穩(wěn)定性分析。

在圖5中，研究者將LED與薄膜晶體管（TFT）電路集成，構(gòu)建了一個(gè)有源矩陣顯示器。他們?cè)O(shè)計(jì)了特殊的TFT電路，使每個(gè)像素中的PeLED能夠獨(dú)立控制，從而實(shí)現(xiàn)了自發(fā)光的屏幕。通過(guò)優(yōu)化TFT電路結(jié)構(gòu)和薄膜質(zhì)量，他們成功地集成了PeLED到每個(gè)像素中，實(shí)現(xiàn)了均勻的發(fā)光和獨(dú)立控制。這種有源矩陣顯示器的CIE坐標(biāo)為(0.710, 0.290)，顯示出純紅色發(fā)光，適用于廣色域顯示應(yīng)用。與小面積LED相比，該有源矩陣PeLED顯示器在亮度、EQE和CE等方面表現(xiàn)出了相似的性能。此外，該有源矩陣PeLED顯示器展現(xiàn)出了優(yōu)異的操作穩(wěn)定性，具有22.3小時(shí)的半壽命，適用于長(zhǎng)期應(yīng)用。這些研究為L(zhǎng)ED技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展和廣泛應(yīng)用提供了有益的參考和指導(dǎo)。

圖5: :有源矩陣鈣鈦礦發(fā)光二極管PeLEDs顯示器的性能。

結(jié)論與展望

本文展示了一種納米表面重構(gòu)策略，通過(guò)此策略成功穩(wěn)定了超小型鈣鈦礦量子點(diǎn)（QDs），并將其應(yīng)用于高效的有機(jī)發(fā)光二極管（PeLED）和主動(dòng)矩陣PeLED顯示器中。這一策略的成功應(yīng)用為鈣鈦礦QD在光電子器件中的應(yīng)用提供了新的思路和可能性。首先，通過(guò)納米表面重構(gòu)，成功地改善了鈣鈦礦QDs的光學(xué)性能和穩(wěn)定性，包括優(yōu)異的發(fā)光效率和長(zhǎng)期操作穩(wěn)定性，為其在LED等器件中的應(yīng)用打下了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。其次，將這些穩(wěn)定的QDs成功地集成到TFT電路中，構(gòu)建了高效的有源矩陣PeLED顯示器，展示了鈣鈦礦QDs在顯示技術(shù)中的潛在應(yīng)用。

這一研究不僅為新型光電子器件的開(kāi)發(fā)提供了新的設(shè)計(jì)思路和解決方案，還為納米材料在能源轉(zhuǎn)換和信息顯示等領(lǐng)域的應(yīng)用拓展了新的可能性。通過(guò)進(jìn)一步探索鈣鈦礦QDs與離子遷移等因素之間的關(guān)系，未來(lái)還可以進(jìn)一步優(yōu)化這些材料在光電子器件中的性能，推動(dòng)這一領(lǐng)域的發(fā)展。

文獻(xiàn)信息

Li, H., Feng, Y., Zhu, M. et al. Nanosurface-reconstructed perovskite for highly efficient and stable active-matrix light-emitting diode display. Nat. Nanotechnol. (2024).

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/04/24/bb4bf1a458/

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