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文章信息

莫特-肖特基結(jié)型催化劑在安培級電流密度下實現(xiàn)高性能肼輔助制氫

第一作者：黃婭平，張霞

通訊作者：王春棟教授

通訊單位：華中科技大學

文章內(nèi)容

氫能是解決當前能源危機和緩解環(huán)境污染問題的有效能源載體，電解水制氫是一種可靠、環(huán)保的技術(shù)，可以很容易地將水轉(zhuǎn)化為清潔、可再生的氫能源。肼氧化反應(yīng)（HzOR）相較于析氧反應(yīng)（OER）具有更低的理論電勢（?0.33 V vs. RHE），作為替代電解水的陽極端反應(yīng)可以有效降低產(chǎn)氫電壓。利用貴金屬顆粒與半導(dǎo)體MOFs結(jié)合構(gòu)筑莫特-肖特基結(jié)，界面處形成的內(nèi)建電場可以調(diào)控電子再分布，從而實現(xiàn)高效且穩(wěn)定的HER/HzOR雙功能電催化劑的制備。

基于此，華中科技大學王春棟教授團隊制備了一種Pt@NiFc-MOF莫特-肖特基結(jié)型雙功能電催化劑，得益于界面形成的內(nèi)建電場誘導(dǎo)電子再分布，該催化劑可用于高效催化析氫反應(yīng)(HER)和肼氧化反應(yīng)(HzOR)。

實驗結(jié)果表明，制備的Pt@NiFc-MOF在安培級電流密度下具有優(yōu)異的HzOR性能（1.0 M KOH+0.5 M N₂H₄溶液，1500 mA cm^?2下過電位為357 mV）及HER性能（1.0 M KOH溶液，1000 mA cm^?2下過電位為252 mV）。在1.0 M KOH+0.5 M N₂H₄溶液中，構(gòu)建成雙電極電解槽（Pt@NiFc-MOF||Pt@NiFc-MOF），其OHzS能在超低電池電壓668 mV下實現(xiàn)2000 mA cm^?2的電流密度，優(yōu)于目前報道的大部分電催化劑，并能穩(wěn)定工作120小時，產(chǎn)氫法拉第效率為100%。此外， Pt@NiFc-MOF能在120分鐘內(nèi)將溶液中肼含量降低至約6 ppb，降解效率高達99%。

理論計算表明，NiFc-MOF的功函數(shù)大于Pt NPs，差分電荷密度顯示電子在Pt處積累，證實了電子由Ni向Pt轉(zhuǎn)移，與實驗結(jié)果一致。得益于界面處內(nèi)建電場誘導(dǎo)電荷密度重新分布，Pt@NiFc-MOF在HER中獲得最佳的△G_H*，并對HzOR產(chǎn)生較低的能壘。

Pt@NiFc-MOF作為陽極端為液態(tài)直接N₂H₄/H₂O₂燃料電池（DHHPFC, Pt@NiFc-MOF||Pt Net）系統(tǒng)提供了1.686 V的穩(wěn)定開路電壓，明顯高于Pt/C（1.597 V），其在各溫度下的峰值功率密度都要高于目前報道的部分電催化劑。鑒于Pt@NiFc-MOF||Pt Net具有極高的功率密度和優(yōu)異的穩(wěn)定性（在工業(yè)級安培電流密度水平），構(gòu)建的DHHPFC具有極大的實際工業(yè)應(yīng)用潛力。

通訊作者簡介

王春棟，男，華中科技大學集成電路學院/武漢光電國家研究中心雙聘教授、博士生導(dǎo)師，華中卓越學者。2013 年畢業(yè)于香港城市大學物理與材料科學系，獲博士學位；2013 年-2015 年先后在香港城市大學，香港科技大學，比利時荷語魯汶大學擔任高級助理研究員，高級副研究員，魯汶大學 F+研究員，比利時弗拉芒政府科學基金會FWO學者。2015 年加入華中科技大學先后任副教授、教授。研究工作主要包括氫能與燃料電池、小分子氧化機制、單原子納米酶。王春棟教授是香港城市大學優(yōu)秀博士論文獎獲得者，獲評/聘湖北省“楚天學者”計劃，根特大學訪問教授。擔任Advanced Powder Materials 雜志特聘編委，Rare Metals和eScience雜志青年編委。長期擔任Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater.,等四十余個國際著名雜志審稿人/仲裁人，香港研究資助委員會（RGC）和國家自然科學基金評審專家。在J. Am. Chem. Soc., Energy Environ. Sci., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等雜志發(fā)表 SCI 論文 180 余篇，其中第一作者及通訊作者130余篇（含多篇高倍引/熱點），他引1萬余次， H-因子 56（谷歌學術(shù)）。作為項目負責人主持國家重點研發(fā)計劃（政府間國際合作重點專項），國家自然科學基金3項（其中面上項目2項），湖北省重點研發(fā)計劃等項目十余項。入選全球前2%頂尖科學家榜單（2021-2023），全球前十萬科學家榜單。

課題組主頁：

https://www.wangcdlab.com/

原文信息

Mott-Schottky Barrier Enabling High-Performance Hydrazine-Assisted Hydrogen Generation at Ampere-Level Current Densities.10.1002/adfm.202401011

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/04/23/255c2278c8/

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華中科技大學王春棟團隊AFM：莫特-肖特基結(jié)型催化劑在安培級電流密度下實現(xiàn)高性能肼輔助制氫

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