第一作者：Min Zeng，Wensheng Fang

通訊作者：夏寶玉

通訊單位：華中科技大學(xué)

論文速覽：

本論文主要探討了在酸性條件下進(jìn)行電催化CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）的重要性及其在碳中和經(jīng)濟(jì)中的作用。作者指出，雖然通常在中性/堿性水溶液中進(jìn)行CO2RR，但酸性介質(zhì)通過(guò)抑制碳酸鹽的形成及其交叉到陽(yáng)極液中，從而提高了效率和穩(wěn)定性。

文章重點(diǎn)討論了通過(guò)電催化劑設(shè)計(jì)、電極改性以及電解質(zhì)工程等策略來(lái)有效調(diào)控反應(yīng)環(huán)境，以促進(jìn)CO₂RR的性能，并提供了對(duì)反應(yīng)機(jī)制的深入理解，同時(shí)指出了當(dāng)前面臨的挑戰(zhàn)和未來(lái)發(fā)展方向。

圖文導(dǎo)讀：

圖1：展示了不同pH條件下CO₂的溶解度，以及在中性/堿性和酸性溶液中CO₂RR的對(duì)比圖。此外，還展示了酸性CO₂RR中的反應(yīng)過(guò)程示意圖。

圖2：總結(jié)了設(shè)計(jì)酸性CO₂RR電催化劑的策略，包括合金化和摻雜、形態(tài)控制、構(gòu)建單/雙原子催化劑（SACs/DACs）和相變工程。

圖3：典型電催化劑在酸性CO₂RR中的降解途徑及相關(guān)的穩(wěn)定化策略，包括調(diào)整電荷載流子傳輸路徑、表面包覆、顆粒限制和可逆的固相轉(zhuǎn)變。

圖4：展示了通過(guò)電極結(jié)構(gòu)改性來(lái)提高酸性CO₂RR性能的幾種方法，包括采用SiC-NafionTM涂層的SnBi電催化劑、有機(jī)添加劑修飾的Cu電極、引入陽(yáng)離子增強(qiáng)層（CAL）的Cu電極等。

圖5：展示了通過(guò)電解質(zhì)工程來(lái)調(diào)控酸性CO₂RR選擇性的研究，包括K⁺陽(yáng)離子對(duì)酸性CO₂RR選擇性的影響、水合陽(yáng)離子在OHP上的排斥相互作用等。

圖6：酸性CO₂RR達(dá)到可持續(xù)碳中和經(jīng)濟(jì)的示意圖。

總結(jié)展望：

本文總結(jié)了在酸性條件下通過(guò)調(diào)控反應(yīng)環(huán)境來(lái)優(yōu)化電催化CO₂還原反應(yīng)的研究進(jìn)展。研究表明，通過(guò)合理設(shè)計(jì)電催化劑、改進(jìn)電極結(jié)構(gòu)和優(yōu)化電解質(zhì)組成，可以有效提高CO₂RR的選擇性和穩(wěn)定性，同時(shí)抑制競(jìng)爭(zhēng)性的氫進(jìn)化反應(yīng)。盡管已取得了一定的進(jìn)展，但在實(shí)現(xiàn)工業(yè)規(guī)模應(yīng)用前，仍需解決電催化劑的長(zhǎng)期穩(wěn)定性、提高特定C2+產(chǎn)物的法拉第效率和能量效率等挑戰(zhàn)。未來(lái)的研究需要進(jìn)一步深入理解反應(yīng)機(jī)制，開(kāi)發(fā)新的材料和策略，以及進(jìn)行全面的技術(shù)經(jīng)濟(jì)評(píng)估，以推動(dòng)酸性CO₂RR技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用。

文獻(xiàn)信息：

標(biāo)題：Reaction Environment Regulation for Electrocatalytic CO2 Reduction in Acids

期刊：Angewandte Chemie International Edition