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第一作者：Hao Yu，Ang Gao

通訊作者：王守國，胡勇勝，張慶華，容曉暉

通訊郵箱：北京科技大學，中科院物理所

論文速覽

本研究聚焦于晶格氧氧化還原（Lattice Oxygen Redox, LOR）在高能量密度正極材料中的發(fā)展，尤其是電壓滯后現(xiàn)象對其發(fā)展的阻礙。

研究團隊通過在鋰半電池中觀察到的帶狀有序鈉缺陷過渡金屬氧化物（Na-缺陷-TMOs）中的平臺滯后現(xiàn)象，揭示了氧的堿金屬離子配位環(huán)境通過影響氧軌道能級分布不均勻性來控制電壓滯后。

研究表明，在晶格氧氧化還原反應中，堿金屬位點的棱柱形環(huán)境更有利于氧軌道的均勻分布，為設計具有低電壓滯后的高電壓氧氧化還原材料提供了重要的參考。

圖文導讀

圖 1：展示了電壓滯后類型和充放電曲線，綠色區(qū)域表示無滯后，棕色區(qū)域表示滯后，其中上點線框和下點線框分別展示了平臺滯后和斜率滯后的電化學曲線。

圖 2：展示了NLMO的結構和鈉（鋰）脫嵌電化學行為，包括原始P3-Na_0.6[Li_0.2Mn_0.8]O₂的Rietveld精修中子粉末衍射（NPD）圖譜，以及不同充放電狀態(tài)下的電壓曲線。

圖 3：展示了Mn^3/4+-O₂^n--Mn^3/4+的電子結構和相互作用的演變，包括不同充放電狀態(tài)下的XAS光譜、EPR譜和磁測量。

圖 4：展示了P3-NLMO脫鈉和（脫）鋰化過程中的結構演變，包括原位XRD圖譜和不同狀態(tài)下的XRD圖譜。

圖 5：通過高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）展示了P3-NLMO在不同充放電狀態(tài)下的短程結構演變。

總結展望

本研究的亮點在于揭示了堿金屬離子在氧原子周圍的配位環(huán)境是控制平臺滯后現(xiàn)象的關鍵因素。

通過電化學離子交換過程中的一系列實驗和計算模擬，研究團隊發(fā)現(xiàn)，在P3到O3的相變過程中，保持棱柱形位點的堿金屬離子對于控制電壓滯后至關重要。此外，研究還強調了在過渡金屬層中維持帶狀超結構對于抑制過渡金屬離子遷移的重要性。

這些發(fā)現(xiàn)不僅增進了對LOR活性氧化物中電壓滯后現(xiàn)象的理解，而且為通過堿金屬位點摻雜來設計新型正極材料提供了新的思路，有助于開發(fā)出在鈉和鋰電池中具有更低電壓滯后的高穩(wěn)定性結構。

文獻信息

標題：Prismatic alkali-ion environment suppresses plateau hysteresis in lattice oxygen redox reactions

期刊：Energy & Environmental Science

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/04/21/ed051d5a6d/

北科大/物理所EES：棱柱形堿金屬環(huán)境抑制晶格氧氧化還原反應中平臺滯后現(xiàn)象！