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廣州大學(xué)/山東大學(xué)Nano Energy：給體-受體型COF-ZIS核殼結(jié)構(gòu)S型異質(zhì)結(jié)高效光催化析氫

第一作者：Chao Cui

通訊作者：王家海，劉宏，于小雯

通訊單位：廣州大學(xué)，山東大學(xué)

論文速覽

共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）具有優(yōu)異的光吸收能力、大比表面積和可調(diào)能帶結(jié)構(gòu)等優(yōu)點(diǎn)，在光催化劑方面具有廣闊的前景。然而，COF通常遇到光生載流子的嚴(yán)重復(fù)合問(wèn)題。因此，迫切需要設(shè)計(jì)有效的基于COF的異質(zhì)結(jié)構(gòu)來(lái)增強(qiáng)載流子的分離。

本研究開發(fā)了一種新型的給體-受體型共價(jià)有機(jī)框架(COF)/ZnIn₂S₄核殼結(jié)構(gòu)S型異質(zhì)結(jié)，用于高效的光催化析氫。

本工作中，通過(guò)縮合聚合合成了卟啉基的COF，隨后ZnIn₂S₄ (ZIS) 成功地在卟啉基COF表面原位生長(zhǎng)，形成了一種新穎的核殼結(jié)構(gòu)。該COF-ZIS異質(zhì)結(jié)構(gòu)在光催化析氫(PHE)反應(yīng)中表現(xiàn)出695 μmol g^?1?h^?1的速率，大約是ZIS的三倍。通過(guò)構(gòu)建COF-ZIS異質(zhì)結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)了光生載流子的分離和傳輸，為ZIS表面的質(zhì)子還原提供了更多的電子。

電子順磁共振譜證實(shí)了COF-ZIS異質(zhì)結(jié)構(gòu)通過(guò)S型機(jī)制進(jìn)行電荷載流子傳輸?shù)哪Ｊ?。此外，通過(guò)在COF-ZIS表面加載Pt作為助催化劑，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了2711 μmol g^?1?h^?1的有效PHE速率以及卓越的穩(wěn)定性。值得注意的是，COF-ZIS異質(zhì)結(jié)構(gòu)的平均壽命通過(guò)單粒子熒光光譜觀察比ZIS和COF單獨(dú)時(shí)分別增加了43.2%和98.9%。

圖文導(dǎo)讀

廣州大學(xué)/山東大學(xué)Nano Energy：給體-受體型COF-ZIS核殼結(jié)構(gòu)S型異質(zhì)結(jié)高效光催化析氫

圖1：COF和COF-ZIS異質(zhì)結(jié)構(gòu)的合成與表征。

圖2：COF-ZIS異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形貌分析。

圖3：COF-ZIS異質(zhì)結(jié)構(gòu)的XPS分析。

圖4：COF-ZIS異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光催化性能評(píng)估。

圖5：COF-ZIS異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光電化學(xué)性能分析。

圖6：COF-ZIS異質(zhì)結(jié)構(gòu)的能帶結(jié)構(gòu)分析。

總結(jié)展望

本研究通過(guò)原位生長(zhǎng)ZnIn₂S₄ (ZIS)在給體-受體型共價(jià)有機(jī)框架(COF)表面，構(gòu)建了一種新型核殼結(jié)構(gòu)S型異質(zhì)結(jié)，顯著提高了光催化析氫的效率。COF-ZIS異質(zhì)結(jié)構(gòu)在Pt助催化劑的作用下，實(shí)現(xiàn)了2711 μmol g^?1?h^?1的高效光催化氫氣產(chǎn)生速率，并在400 nm處達(dá)到了2.45%的高表觀量子效率。

此外，COF-ZIS異質(zhì)結(jié)構(gòu)展現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性，通過(guò)單粒子熒光光譜觀察，其平均載流子壽命相比ZIS和COF單獨(dú)時(shí)分別提高了43.2%和98.9%。本研究不僅為設(shè)計(jì)新型COF基有機(jī)-無(wú)機(jī)S型異質(zhì)結(jié)構(gòu)提供了新思路，也為開發(fā)清潔無(wú)污染的能源技術(shù)做出了重要貢獻(xiàn)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Donor-acceptor Covalent Organic Framework/ZnIn₂S₄ Core-shell Structure S-scheme Heterostructure for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution

期刊：Nano Energy

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/04/21/e6e78db4bb/

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