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中科大吳宇恩團(tuán)隊(duì),最新ACS Nano!

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第一作者:Jia Song
通訊作者:吳宇恩,張助華高勇
通訊單位:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué),京航空航天大學(xué),西安工業(yè)大學(xué)
論文速覽
本研究旨在優(yōu)化電化學(xué)CO2轉(zhuǎn)化為多碳(C2+)產(chǎn)物的CO中間體(*CO)的覆蓋率以提高C2+產(chǎn)的選擇性。研究者設(shè)計(jì)了一種具有原子分散鎳(Ni)為核心和銅(Cu)納米粒子為外殼的雙層空心球形納米反應(yīng)器,顯著提升了C2+化合物的催化活性和選擇性。
在該構(gòu)型中,內(nèi)層活性Ni位點(diǎn)產(chǎn)生的CO在腔體內(nèi)積累后溢出到外層鄰近的Cu位點(diǎn),增強(qiáng)了CO在腔體內(nèi)的二聚化。該設(shè)置實(shí)現(xiàn)了C2+產(chǎn)生產(chǎn)的持續(xù)法拉第效率為74.4%,部分電流密度達(dá)到337.4 mA cm?2。
原位拉曼光譜和有限元方法(FEM)模擬表明,設(shè)計(jì)的局部CO發(fā)生器可以有效增加局部CO濃度并限制CO析出,最終促進(jìn)C?C耦合。這種分層有序的建筑設(shè)計(jì)為實(shí)現(xiàn)電化學(xué)CO2還原中高度選擇性的C2+化合物生產(chǎn)提供了一個(gè)有希望的解決方案。
圖文導(dǎo)讀
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圖1:Ni-SA@Cu-NP的合成與表征。

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圖2:Ni-SA@Cu-NP及對照材料的結(jié)構(gòu)表征與分析。

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圖3:Ni-SA@Cu-NP和對照材料的CO2RR性能。

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圖4:原位拉曼光譜和CO濃度模擬。
總結(jié)展望
綜上所述,該工作開發(fā)了一種內(nèi)層為Ni單原子、外層為Cu納米顆粒的分級雙空心球形納米反應(yīng)器,以增強(qiáng)CO2RR中C2+的選擇性。
CO生成核心的構(gòu)建對于限制關(guān)鍵中間體*CO物種的空間分布非常有效,從而提高了C2+的轉(zhuǎn)化率。這項(xiàng)工作提供了一種新興的本地CO發(fā)生器設(shè)計(jì)模型,同時(shí)提高了CO2RR對C2+產(chǎn)物的選擇性和產(chǎn)率。
文獻(xiàn)信息
標(biāo)題:Local CO Generator Enabled by a CO-Producing Core for Kinetically Enhancing Electrochemical CO2 Reduction to Multicarbon Products
期刊:ACS Nano

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