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大連化物所王峰/羅能超,最新ACS Catalysis!

大連化物所王峰/羅能超,最新ACS Catalysis!
第一作者:Shiyang Liu
通訊作者:羅能超,王峰
通訊單位:中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所
論文速覽:
本研究通過建立從Pt/TiO2光催化劑到二甲醚(DME)的空穴轉(zhuǎn)移通道,DME的C–H鍵斷裂,提供由乙二醇二甲醚(GDE)和低聚物組成的H2和柴油添加劑。
研究中發(fā)現(xiàn),吸附在Pt/TiO2上的水通過與Pt/TiO2表面和DME形成氫鍵促進(jìn)了空穴轉(zhuǎn)移。由于這種氫鍵作用,光生空穴從Pt/TiO2被水提取并最終轉(zhuǎn)移到DME。
這一過程顯著提高了柴油燃料和氫氣的產(chǎn)量,分別增加了8.7倍和12.4倍。本工作為從豐富的原料生產(chǎn)兩種燃料提供了一條新途徑。
圖文導(dǎo)讀:

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圖1:水介導(dǎo)的空穴轉(zhuǎn)移機(jī)制示意圖。

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圖2:電荷密度差(CDD)、最高占據(jù)晶體軌道(HOCO)和投影態(tài)密度(PDOS)分析。

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圖3:光催化DME共生產(chǎn)的反應(yīng)結(jié)果。

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圖4:光催化DME共生產(chǎn)的反應(yīng)機(jī)理研究。
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圖5:水對光催化DME共生產(chǎn)促進(jìn)機(jī)制的研究。
總結(jié)展望:
本研究的亮點(diǎn)在于通過水介導(dǎo)的空穴轉(zhuǎn)移機(jī)制,實(shí)現(xiàn)了DME的高效C-H鍵斷裂,從而生產(chǎn)了柴油燃料添加劑和氫氣。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示,與沒有水相比,產(chǎn)品產(chǎn)量顯著提高,柴油燃料添加劑的產(chǎn)率增加了8.7倍,氫氣的產(chǎn)率增加了12.4倍。
此外,通過調(diào)整半導(dǎo)體-溶液界面上的空穴轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué),本研究為C-H鍵斷裂提供了一種新的策略。這不僅為生產(chǎn)清潔能源開辟了新途徑,也為光催化領(lǐng)域的研究提供了新的視角和方法。
文獻(xiàn)信息:
標(biāo)題:Water-Mediated Photocatalytic Coproduction of Diesel Fuel Additives and Hydrogen from Dimethyl Ether
期刊:ACS Catalysis

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