通訊單位：賓夕法尼亞州立大學

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本論文聚焦于非層狀過渡金屬碳化物（TMCs）與層狀過渡金屬二硫化物（TMDs）異質(zhì)結(jié)構(gòu)的構(gòu)建與性能研究。通過化學轉(zhuǎn)換，這些異質(zhì)結(jié)構(gòu)展現(xiàn)出多樣化的配置類型，形成了耦合的2D-3D界面，賦予了材料新奇的物理性質(zhì)。

研究強調(diào)了制備TMC/TMD異質(zhì)結(jié)構(gòu)的實驗與計算方法，并展示了如何通過控制這些異質(zhì)結(jié)構(gòu)來引導電子輸運、光學性質(zhì)和催化性能的新興特性。

圖文導讀

圖 1 | TMC/TMD異質(zhì)結(jié)構(gòu)的概念圖

圖 2 | TMCs、TMDs以及TMD/TMC異質(zhì)結(jié)構(gòu)合成的時間線

圖 3 | TMC/TMD異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電子輸運和催化性能

圖 4 | UThTMC和TMC/TMD異質(zhì)結(jié)構(gòu)的實現(xiàn)

總結(jié)展望

本論文深入探討了TMC/TMD異質(zhì)結(jié)構(gòu)的合成、表征和建模的前景。盡管在鉬和鎢基金屬碳化物/硫化物系統(tǒng)中已經(jīng)獲得了多種異質(zhì)結(jié)構(gòu)形態(tài)，但在它們的合成和原子表征方面仍存在挑戰(zhàn)和未解之謎。

未來的研究需要解決這些問題，并擴展轉(zhuǎn)換技術(shù)到其他過渡金屬的超薄TMCs和TMDs，特別是對于相控制的可重復性。此外，對于這些異質(zhì)結(jié)構(gòu)的應用而言，轉(zhuǎn)換技術(shù)的可擴展性、對晶體結(jié)構(gòu)的控制、缺陷/摻雜濃度以及前驅(qū)體和合成材料的形態(tài)的控制都至關(guān)重要。理解TMCs和TMDs之間的轉(zhuǎn)換機制將指導擴展TMC/TMD異質(zhì)結(jié)構(gòu)功能的嘗試。

論文還提出了通過高能計算技術(shù)來提供TMC/TMD異質(zhì)結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系的定量見解，并探索在集成器件和電催化中具有理想性質(zhì)的有前景的相組合。

計算模擬

計算模擬是理解TMC/TMD異質(zhì)結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵工具，提供了對材料性質(zhì)和行為的深入洞察。

1. 密度泛函理論 ：DFT計算被廣泛用于預測和解釋實驗觀察結(jié)果，以及探索新的TMC/TMD系統(tǒng)。通過DFT，研究者們能夠計算Gibbs自由能，從而評估特定反應是否熱力學可行，并找到晶體面在垂直和橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的有利取向。此外，DFT也被用來計算反應能量剖面，預測可能的反應途徑，以及揭示轉(zhuǎn)換過程中的動力學機制。

2. 分子動力學模擬：分子動力學模擬被用來評估預測的反應途徑和結(jié)構(gòu)，使用靜態(tài)DFT計算得到的原子配置。這種模擬特別適用于研究如化學氣相沉積 (CVD) 等過程中的反應動力學，預測沉積薄膜的生長速率和結(jié)構(gòu)，并理解反應中間體的行為。

3. 機器學習：通過機器學習方法開發(fā)的新型勢能，如反應經(jīng)驗鍵階勢 (ReaxFF) 和人工神經(jīng)網(wǎng)絡勢能，這些勢能能夠用于大型原子模型的模擬，并且在一定程度上克服了傳統(tǒng)DFT計算中忽略非局域相互作用的問題。機器學習方法的發(fā)展為理解和模擬TMC/TMD異質(zhì)結(jié)構(gòu)提供了新的視角和工具。

通過這些計算模擬方法，研究者們能夠在原子尺度上理解TMC/TMD異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形成和性質(zhì)，為實驗設計和新材料的開發(fā)提供了理論指導和預測。這些計算方法的結(jié)合使用，極大地推動了對這些新型異質(zhì)結(jié)構(gòu)的認識和應用潛力的發(fā)掘。

文獻信息

標題：Heterostructures coupling ultrathin metal carbides and chalcogenides

期刊：Nature Materials