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構(gòu)建合適的金屬載體相互作用是獲得高效和耐腐蝕的水分解催化劑的必要條件?；诖?，南京航空航天大學(xué)彭生杰教授等人系統(tǒng)研究了Ru納米顆粒與一系列鈦氧化物（包括TiO、Ti₄O₇和TiO₂）的相互作用機(jī)理，這些氧化物是通過(guò)簡(jiǎn)單的非化學(xué)計(jì)量工程設(shè)計(jì)的。測(cè)試發(fā)現(xiàn)，Ru/Ti₄O₇在酸性介質(zhì)中表現(xiàn)出8 mV和150 mV的超低過(guò)電位，在10 mA cm^-2下穩(wěn)定運(yùn)行時(shí)間達(dá)500 h，在全pH值中擴(kuò)展。同時(shí)，用Ru/Ti₄O₇組裝的質(zhì)子交換膜和陰離子交換膜電解槽具有優(yōu)異的性能和穩(wěn)定的運(yùn)行。

VASP解讀

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了Ti₄O₇的支撐適應(yīng)性對(duì)Ru位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)調(diào)制和雙功能反應(yīng)性的影響。根據(jù)Ru-O的Pourbaix圖，Ru在OER高電位下容易過(guò)度氧化形成高價(jià)Ru⁴⁺，特別是在酸性環(huán)境中。界面處的Bade和價(jià)態(tài)計(jì)算表明，Ru/Ti₄O₇界面處的Ru位點(diǎn)具有最高的價(jià)態(tài)，與Ru的初始價(jià)態(tài)最接近。對(duì)比Ru/TiO₂和Ru/TiO，這種電子結(jié)構(gòu)的適應(yīng)性使Ru/Ti₄O₇具有較低的界面Schottky勢(shì)壘，從而加速界面電子遷移并觸發(fā)HER的氫溢出機(jī)制。

在表面氧化的Ru/TiO、Ru/TiO₂和Ru/Ti₄O₇中，Ru位點(diǎn)的d波段中心分別為-1.80 eV、-1.81 eV和-2.07 eV，在U=0 V時(shí)，相應(yīng)的*OH吸附自由能分別為-0.482 eV、0.435 eV和0.703 eV。Ru/Ti₄O₇的去質(zhì)子化自由能最小，OER理論勢(shì)最低，增強(qiáng)的去質(zhì)子化過(guò)程與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。結(jié)果表明，適當(dāng)?shù)闹С挚梢蕴岣逺u位點(diǎn)的OER和HER的本征活性。

Constructing regulable supports via non-stoichiometric engineering to stabilize ruthenium nanoparticles for enhanced pH-universal water splitting. Nat. Commun., 2024, DOI: 10.1038/s41467-024-46750-6.

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彭生杰教授Nature子刊：Ru/Ti4O7高效催化全pH值水分解

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