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CCS Chemistry：類葉綠素仿生酶Mg-N4結(jié)構(gòu)高效光催化CO2化學(xué)固定

利用過(guò)量排放的CO₂制備高附加值的含碳化合物是實(shí)現(xiàn)“雙碳”路徑的綠色、可行方案。作為具有重要工業(yè)價(jià)值和廣泛用途的化工原料，環(huán)狀碳酸酯被廣泛用作為甲基化和羰基化反應(yīng)的原料，以及制備聚酯材料的重要單體，同時(shí)也常作為高性能電池中的電解液。然而工業(yè)合成所需的高溫、高壓苛刻反應(yīng)條件不符合綠色化學(xué)的工業(yè)生產(chǎn)目標(biāo)。因此開(kāi)發(fā)出通過(guò)光催化實(shí)現(xiàn)溫和條件下的環(huán)狀碳酸酯合成的高性能催化劑展現(xiàn)出巨大的吸引力。

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)謝毅院士團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種具有高濃度類葉綠素鎂卟啉Mg-N₄活性中心的多孔氮摻雜碳基單原子催化材料。所制備的Mg-NC具有良好的環(huán)氧化物底物的吸附活化能力和在光激發(fā)條件下具有優(yōu)異的光生電子分離能力。利用各類現(xiàn)代物理（原位）表征測(cè)試技術(shù)并結(jié)合理論計(jì)算，揭示了其在光催化CO₂化學(xué)固定制備具有高附加值環(huán)狀碳酸酯反應(yīng)過(guò)程中的深入反應(yīng)機(jī)理。

本文亮點(diǎn)

在本工作中，作者首先通過(guò)密度泛函理論預(yù)測(cè)了基于Mg-N₄配位結(jié)構(gòu)在摻氮石墨載體中的穩(wěn)定性和可行性。

基于理論預(yù)測(cè)，以菲羅啉作為Mg的螯合配體，通過(guò)階段性升溫?zé)峤獾囊徊届褵?，從而成功制備了類葉綠素鎂卟啉Mg-N₄配位結(jié)構(gòu)催化劑Mg-NC。XPS、球差校正HADDF和XANES證實(shí)了其中的Mg以單原子形式分散在整個(gè)材料表面且具有類鎂卟啉結(jié)構(gòu)的Mg-N₄不飽和配位結(jié)構(gòu)。

為驗(yàn)證所設(shè)計(jì)的Mg-NC材料的光催化CO₂轉(zhuǎn)化性能，以CO₂與環(huán)氧化物反應(yīng)合成環(huán)狀碳酸酯為探針?lè)磻?yīng)對(duì)其催化活性和循環(huán)穩(wěn)定性進(jìn)行了評(píng)估。催化結(jié)果表明，在相似反應(yīng)條件下Mg-NC催化活性顯著優(yōu)于其他非均相光催化劑，在200 mW·cm²光功率密度條件下光催化環(huán)氧化物轉(zhuǎn)化速率高達(dá)9.67 mmol·g^-1·h^-1（產(chǎn)率~99%，選擇性100%），并展現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性和底物拓展可行性。

原位ESR測(cè)試結(jié)果表明，光照主要是通過(guò)促進(jìn)Mg活性中心向環(huán)氧化物的電子轉(zhuǎn)移，弱化其中的C-O鍵，從而促進(jìn)其開(kāi)環(huán)和后續(xù)的反應(yīng)過(guò)程。通過(guò)DFT理論計(jì)算對(duì)CO₂環(huán)加成反應(yīng)過(guò)程的完整反應(yīng)路徑計(jì)算發(fā)現(xiàn)，環(huán)氧化物開(kāi)環(huán)是整個(gè)反應(yīng)過(guò)程的決速步。因此，得益于光照促進(jìn)對(duì)環(huán)氧化物中的電子注入和活化，Mg-NC展現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。

該工作不僅為仿生酶非均相光催化劑的設(shè)計(jì)和構(gòu)建提供了新的見(jiàn)解，還為開(kāi)發(fā)具有高催化活性的光催化CO₂環(huán)加成技術(shù)提供了新的認(rèn)識(shí)。

相關(guān)成果近期以Research Article的形式發(fā)表在CCS Chemistry。

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