第一作者：Kailang Liu

通訊作者：翟天佑

通訊單位：華中科技大學(xué)

論文速覽：

本文綜述了二維無機分子晶體（2D IMCs）的研究進展，自2019年首個2D IMC Sb₂O₃的發(fā)現(xiàn)以來，這一新興領(lǐng)域迅速吸引了廣泛關(guān)注。

文章詳細介紹了2D IMCs的基本概念、獨特的結(jié)構(gòu)特性、以及在電子器件和基礎(chǔ)物理研究中的潛在應(yīng)用。

特別地，文章探討了通過分子間相互作用調(diào)控2D IMCs電荷傳輸?shù)男路f現(xiàn)象，并展示了Sb₂O₃作為范德華（vdW）介電材料在高性能2D電子器件中的應(yīng)用前景。

此外，文章還討論了2D IMCs在提高2D材料環(huán)境穩(wěn)定性方面的潛力，為未來的研究方向和應(yīng)用提供了新的視角。

圖文導(dǎo)讀：

圖1：展示了傳統(tǒng)2D原子晶體石墨烯與2D IMCs Sb₂O₃的結(jié)構(gòu)對比。在傳統(tǒng)2D原子晶體中，原子通過層內(nèi)化學(xué)鍵和層間范德華相互作用連接；而2D IMCs由小無機分子通過全方位的范德華相互作用構(gòu)成。

圖2：介紹了Sb₂O₃作為首個報道的2D IMC的生長發(fā)現(xiàn)過程及其相變研究。

圖中展示了Sb₂O₃二維片層的生長方法、晶體結(jié)構(gòu)、光學(xué)顯微鏡圖像、原子力顯微鏡圖像、α-Sb₂O₃與β-Sb₂O₃的結(jié)構(gòu)示意圖、溫度調(diào)節(jié)下的原位拉曼光譜以及Sb₂O₃相變引起的電導(dǎo)突變。

圖3：闡述了利用多種無機分子晶體設(shè)計和構(gòu)建新型分子晶體的初步想法。圖中展示了雙分子晶體SbI₃·3S₈的非中心對稱性導(dǎo)致的二次諧波生成（SHG）現(xiàn)象，以及SbI₃·3S₈晶體在激光激發(fā)下的SHG強度變化。

圖4：展示了無機分子間相互作用對2D IMCs性質(zhì)的顯著影響。圖中展示了2D IMC Pe₄Se₃的合成、P4Se₃分子間距離、分子軌道的計算以及分子晶體的電荷載流子遷移率計算結(jié)果，以及通過壓力調(diào)制分子間相互作用來測量2D IMCs電導(dǎo)的實驗設(shè)置和應(yīng)變依賴性。

圖5：介紹了Sb₂O₃薄膜作為晶圓級vdW介電材料用于高性能2D FETs的應(yīng)用。

圖中展示了Sb₂O₃分子通過標(biāo)準(zhǔn)熱蒸發(fā)沉積過程在基底上形成vdW薄膜的示意圖、Sb₂O₃薄膜的圖像、Sb₂O₃分子在2D半導(dǎo)體上的沉積以及形成的vdW界面、使用Sb₂O₃ vdW介電薄膜的2D FETs的遷移率提升以及采用Sb₂O₃頂柵介電的2D FET的結(jié)構(gòu)和特性曲線。

圖6：展示了使用Sb₂O₃作為緩沖層在2D半導(dǎo)體上集成混合介電層的過程。

圖中展示了混合介電層在2D材料上的集成過程、沉積混合介電層的均勻性、橫截面HRTEM圖像揭示的介電層與2D材料形成的vdW界面、在雙層MoS₂表面沉積Sb₂O₃的模擬結(jié)果、采用混合Sb₂O₃/HfO₂作為柵介電的2D FET的示意圖以及使用超薄混合介電層的2D FET的轉(zhuǎn)移特性曲線。

圖7：展示了Sb₂O₃薄膜作為優(yōu)異的封裝層改善不穩(wěn)定2D材料的環(huán)境穩(wěn)定性的應(yīng)用。

圖中展示了Sb₂O₃分子層在2D材料上作為封裝層的沉積和解封裝過程、通過Sb₂O₃層封裝的2D BP片層的原子結(jié)構(gòu)分析、基于2D BP的FET在封裝前后的器件性能比較以及有無Sb₂O₃封裝的BP基FET的耐久性。

總結(jié)展望：

本文通過對2D IMCs領(lǐng)域的研究進展進行了全面的回顧和總結(jié)，揭示了這類新型材料在電子器件和基礎(chǔ)物理研究中的巨大潛力。特別是Sb₂O₃作為vdW介電材料的應(yīng)用，為2D電子器件的性能提升和環(huán)境穩(wěn)定性改善提供了新的思路。

未來的研究將繼續(xù)探索新的2D IMCs材料，深入理解分子間相互作用對材料性質(zhì)的影響，并拓展這些材料在電子、光電子和能源科學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用。我們期待2D IMCs能夠在科學(xué)研究和技術(shù)創(chuàng)新中發(fā)揮更加重要的作用。

文獻信息：

標(biāo)題：Emergence of Two-Dimensional Inorganic Molecular Crystals

期刊：Accounts of Materials Research

DOI：10.1021/accountsmr.3c00280