第一作者：Ziming Wang

通訊作者：王中林院士

通訊單位：中國科學院北京納米能源與系統(tǒng)研究所

論文速覽：

本論文深入探討了接觸電致催化（CEC）這一新興領域，該領域利用接觸起電效應在液-固甚至液-液界面上發(fā)生的電子轉(zhuǎn)移來促進氧化還原反應。

CEC的能源來自于外部機械刺激，使用的固體材料可以是有機或無機材料，即便它們在化學上是惰性的。

文章通過分析近期的發(fā)展，討論了CEC的理論基礎、顯著特點、應用以及未來研究和發(fā)展的路線圖。

圖文導讀：

圖 1：展示了接觸電致催化（CEC）的基本原理、顯著特點和重要應用的示意圖。包括CEC如何通過機械刺激促進電子交換，以及其在環(huán)境可持續(xù)性方面的潛在應用。

圖 2：通過實驗研究了液-固接觸起電現(xiàn)象，并探討了在不同條件下（如不同的離子濃度、不同的聚合物薄膜等）電子轉(zhuǎn)移的過程和影響。

圖 3：揭示了在液-固接觸起電過程中電子轉(zhuǎn)移的主導作用，并通過不同的實驗手段（如KPFM、外加磁場等）來量化和驗證電子轉(zhuǎn)移的比例和影響。

圖 4：提出了Wang的混合電雙層模型及其“兩步”形成過程，該模型考慮了電子轉(zhuǎn)移和離子吸附對電雙層形成的影響，為理解液-固界面的電荷轉(zhuǎn)移過程提供了新的理論框架。

圖 5：從接觸起電驅(qū)動的電子轉(zhuǎn)移過渡到接觸電致催化，詳細描述了CEC過程中的典型催化步驟，包括反應物的吸附、電子轉(zhuǎn)移引發(fā)的化學反應以及產(chǎn)物的脫附。

圖 6：展示了CEC擴展的材料選擇范圍，包括不同配置和類別的催化劑，以及CEC與現(xiàn)有催化策略結合的潛力。

圖 7：提出了啟動CEC的策略，包括超聲波處理和球磨等方法，以及這些方法對CEC效率的影響。

圖 8：詳細闡述了通過CEC產(chǎn)生活性氧物種（ROS）的兩步機制，并通過實驗數(shù)據(jù)和理論計算來支持這一機制。

圖 9：探討了影響CEC效率的因素，如超聲波的頻率和功率、溫度、球磨的轉(zhuǎn)速等，并提出了相應的優(yōu)化策略。

圖 10：展示了CEC在有機污染物降解中的應用，闡釋了CEC如何利用機械刺激和商業(yè)可用的聚合物顆粒在室溫下有效降解有機污染物，同時強調(diào)了CEC催化劑的可回收性和可重復使用性。

圖 11：介紹了CEC在直接合成H2O2方面的應用，通過CEC可以在環(huán)境條件下甚至在厭氧條件下通過超聲波處理和PTFE顆粒直接合成H2O2，揭示了水氧化反應（WOR）和氧還原反應（ORR）兩條生成H2O2的途徑。

圖 12：描述了CEC在廢舊鋰離子電池回收中的應用，展示了使用SiO2顆粒在溫和條件下通過超聲波處理從廢電池正極材料中提取有價值的Li和Co金屬的流程，突出了CEC在減少環(huán)境負擔方面的優(yōu)勢。

圖 13：提出了CEC在機械化學中的作用和未來發(fā)展的路線圖，討論了CEC與摩擦催化之間的相似性和差異性，并從實驗和理論兩個方面概述了CEC研究的前沿方向和主要挑戰(zhàn)。

總結展望：

本論文全面總結了接觸電致催化（CEC）的研究進展，并提出了未來研究的方向。CEC作為一種新興的催化機制，不僅能夠利用機械能轉(zhuǎn)換為化學能，而且在環(huán)境可持續(xù)性方面展現(xiàn)出巨大的潛力。

通過優(yōu)化CEC催化劑的性能、探索更有效的CEC啟動方法以及深入理解CEC機制，未來有望將CEC應用于更廣泛的化學和環(huán)境領域，實現(xiàn)高效、環(huán)保的催化過程。

文獻信息：

標題：Contact-electro-catalysis (CEC)

期刊：Chem. Soc. Rev.

DOI：10.1039/d3cs00736g