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?于吉紅/梅東海/孫啟明JACS: 三配位單原子Co錨定在Mo摻雜Si分子篩中，實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定催化丙烷脫氫

丙烷脫氫(PDH)是目前最有前途的丙烯生產(chǎn)路線之一，其具有丙烯選擇性高的優(yōu)點(diǎn)。近年來(lái)，負(fù)載型非貴金屬由于其資源豐富、環(huán)境友好、易于調(diào)控等特點(diǎn)而受到人們的廣泛關(guān)注。其中，負(fù)載型Co基催化劑具有較高的丙烯選擇性和良好的穩(wěn)定性，被認(rèn)為是PDH反應(yīng)的理想催化劑。然而，與商業(yè)Pt基催化劑相比，目前最好的Co基催化劑的PDH活性仍不理想，未能達(dá)到實(shí)際工業(yè)應(yīng)用的標(biāo)準(zhǔn)。因此，合理設(shè)計(jì)和制備具有高活性、高丙烯選擇性和高穩(wěn)定性的非貴金屬催化劑，具有重要的學(xué)術(shù)和工業(yè)意義。

近日，吉林大學(xué)于吉紅、天津工業(yè)大學(xué)梅東海和蘇州大學(xué)孫啟明等發(fā)現(xiàn)了一種新的具有不飽和三配位(≡Si-O)CoO(O-Mo)基團(tuán)的催化活性中心，該中心錨定在Mo摻雜的Si分子篩(Mo-S-1，MFI分子篩型)中，在PDH反應(yīng)中具有超高的催化活性，比以往報(bào)道的所有Co基催化劑高近一個(gè)數(shù)量級(jí)，甚至在相似的操作條件下超過(guò)了大多數(shù)Pt基催化劑。

具體而言，研究人員采用配體保護(hù)的方法在一鍋水熱條件下合成了該催化劑，其中NaMoO₄的引入對(duì)Co物種的配位結(jié)構(gòu)起到了重要的調(diào)控作用。結(jié)果表明，最優(yōu)的Co_0.11%@0.08Mo-S-1催化劑在550 °C、WHSV=4.5 h^-1時(shí)，丙烷轉(zhuǎn)化率為22.3%、丙烯選擇性大于99%，并且丙烯生成速率高達(dá)22.6 mol_C3H6g_Co^-1 h^-1。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Co@Mo-S-1催化劑中不飽和三配位Co位點(diǎn)上丙烷C-H鍵斷裂的自由能壘為91.7 kJ mol^?1，遠(yuǎn)低于Co@S-1中常規(guī)飽和四配位Co位點(diǎn)上丙烷C-H鍵斷裂的自由能壘150.1 kJ mol^?1；同時(shí)，不飽和三配位Co位點(diǎn)上丙烯過(guò)度脫氫的自由能壘高于丙烯脫附的能壘，提高了產(chǎn)物的選擇性。

此外，Co@Mo-S-1也表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，在550 °C下連續(xù)運(yùn)行72 h和5次循環(huán)后沒(méi)有明顯的失活現(xiàn)象。綜上，該項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高效的單原子Co基催化劑提供了新的思路，為今后采用非貴金屬催化劑進(jìn)行高效、經(jīng)濟(jì)的PDH技術(shù)鋪平了道路。

Tricoordinated single-atom cobalt in zeolite boosting propane dehydrogenation. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c12584

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