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?哈工大EES：改變雙活性位上氧吸附構(gòu)型和反應(yīng)途徑，顯著增強酸性O(shè)RR活性

先進的能源轉(zhuǎn)換設(shè)備，如燃料電池和金屬-空氣電池，在緩解能源危機和環(huán)境污染問題方面發(fā)揮著關(guān)鍵作用。然而，由于陰極氧還原反應(yīng)(ORR)涉及復雜的多電子/質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程，導致動力學緩慢，嚴重阻礙了能源轉(zhuǎn)換設(shè)備的發(fā)展。在ORR過程中，當O₂被橋模型吸附時，更容易通過直接切割O-O鍵的解離途徑實現(xiàn)快速的四電子轉(zhuǎn)移，進一步提高氧轉(zhuǎn)化效率和ORR動力學。得益于Pt基催化劑獨特的電子和幾何結(jié)構(gòu)，O₂可以橋接吸附在Pt表面，易于通過解離途徑進行ORR反應(yīng)。

值得注意的是，由于Pt的低存儲量和高成本，具有M-N_x活性位點和100%原子利用率的單原子催化劑(SACs)引起了人們的關(guān)注。然而，在單活性位點上發(fā)生多步質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移的ORR過程遵循線性尺度關(guān)系，很難突破Sabatier局限性。有研究表明，雙原子催化劑可以提供額外的吸附位點來改變含氧中間體的吸附模型，克服了固有的比例關(guān)系限制。

基于此，哈爾濱工業(yè)大學王振波、趙磊和張云龍等預(yù)計通過構(gòu)建具有類Pt吸附構(gòu)型的雙原子活性位點，有助于將ORR過程從緩慢的結(jié)合途徑轉(zhuǎn)變?yōu)橛欣慕怆x途徑。因此，研究人員成功制備了具有Ru-Fe雙活性位點的雙原子催化劑(Ru，F(xiàn)e-NC DAS)。理論計算表明，O₂橋接吸附在Ru-Fe雙原子位點(Ru-O-O-Fe)上，然后發(fā)生直接裂解，從而實現(xiàn)了快速解離途徑，打破了原來的Sabatier限制。同時，由于Ru和Fe位點對O₂的吸附均較強，O-O鍵長明顯被拉長，O₂的反鍵軌道充滿更多的電子，有效地降低了O-O斷裂的能壘。

此外，原位光譜分析證明，在Ru，F(xiàn)e-NC DAS催化劑上，O-O鍵可以直接裂解，而不產(chǎn)生*OOH；并且，由于鄰近Fe原子的影響，改善了Ru 4d軌道的電子構(gòu)型，從而降低了*OH解吸的能壘。

具體而言，Ru 4dx²-y²中的電子溢出到Ru 4dz²，削弱了Ru 4dz²-O 2p的相互作用，加速了*OH的解吸過程。因此，在0.1 MHClO4溶液中，Ru，F(xiàn)eNC DAS中表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR電催化性能，其半波電位(E_1/2)為0.843 V；基于Ru，F(xiàn)eNC DAS的H₂/O₂燃料電池具有1.152 W cm^-2的峰值功率密度，是迄今為止報道的基于非Pt催化劑的燃料電池的最高值。總的來說，該項研究為在原子水平上構(gòu)建和調(diào)節(jié)活性位點的結(jié)構(gòu)，以及定制相關(guān)的催化反應(yīng)機制提供了重要的指導。

Breaking the Sabatier’s vertex via switching the oxygen adsorption configuration and reaction pathway on dual-active sites for acidic oxygen reduction. Energy & Environmental Science, 2024. DOI: 10.1039/D4EE00823E

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/04/15/1bbde1c1f0/

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