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化學(xué)所JACS: OA和NO3?/NOx在Fe-N-C上共還原，顯著促進(jìn)甘氨酸電合成

甘氨酸是一種非必需氨基酸，可作為生物體和醫(yī)藥原料的營(yíng)養(yǎng)補(bǔ)充劑。從豐富的無機(jī)氮源和碳基小分子直接電化學(xué)C-N偶聯(lián)構(gòu)成了甘氨酸合成的可持續(xù)途徑。氨基酸的電合成涉及羥胺(NH₂OH)與親電碳中心的縮合，形成一個(gè)關(guān)鍵的肟前體?？稍偕慈缦跛猁}(NO₃^?)和氮氧化物(NO_x)是在較寬的pH范圍內(nèi)攻擊親電碳中心進(jìn)行NH₂OH電合成所需的親核試劑。氨基酸電合成中最常用的含碳原料是生物質(zhì)衍生酸如丙酮酸和乙醛酸，這需要額外的能源投入，導(dǎo)致高資本支出。

草酸(OA)是一種有效的電化學(xué)反應(yīng)試劑，可以從CO₂或生物質(zhì)轉(zhuǎn)化中獲得，OA可以被選擇性電還原為乙醛酸，并進(jìn)一步與NH₂OH反應(yīng)生成甘氨酸。然而，這個(gè)C-N偶聯(lián)過程涉及多個(gè)電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移步驟，這增加了副反應(yīng)的可能性，從而降低了對(duì)甘氨酸的選擇性。

有研究表明，原子分散的氧化鐵位點(diǎn)可以活化含氮分子，表現(xiàn)出高的電化學(xué)還原NO₃^?/NO_x的潛力?；诖?，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興和康欣晨等在原子分散的Fe-N-C催化劑上通過OA和NO₃^?/NO_x的共還原實(shí)現(xiàn)了甘氨酸的高效電合成。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，對(duì)于OA和NO₃^?的電化學(xué)偶聯(lián)，最優(yōu)的Fe-N-C-700催化劑在?0.9 V_RHE下的甘氨酸法拉第效率和部分電流密度分別為64.2%和106.4 mA cm^?2；此外，使用等離子體活化的N₂作為氮源，甘氨酸的選擇性為70.7%，在?1.0 V_RHE下電解15小時(shí)后甘氨酸的濃度為0.084 M。

原位光譜表征和理論計(jì)算表明，OA和NO₃^?的C-N偶聯(lián)生成甘氨酸的整個(gè)過程可以分為三步串聯(lián)反應(yīng)：首先，反應(yīng)過程中ORR和NO₃^?RR同時(shí)發(fā)生，生成乙醛酸和NH₂OH；隨后，自發(fā)反應(yīng)生成乙醛肟；最后，通過乙醛肟的進(jìn)一步還原形成甘氨酸。Fe-N-C-700的吡咯氮位點(diǎn)和FeN₃C結(jié)構(gòu)之間的協(xié)同作用不僅加速了乙醛酸的產(chǎn)生，而且抑制了乙醛酸的還原，為后續(xù)與吸附或解離的NH₂OH縮合形成乙醛肟提供了足夠的親電碳中心?？偟膩碚f，該項(xiàng)研究成功實(shí)現(xiàn)了簡(jiǎn)單碳源和氮源選擇性生產(chǎn)甘氨酸，為通過C-N偶聯(lián)可持續(xù)生產(chǎn)化學(xué)品的電化學(xué)途徑設(shè)計(jì)提供了新的策略。

Highly efficient electrosynthesis of glycine over an atomically dispersed iron catalyst. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c01093

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化學(xué)所JACS: OA和NO3?/NOx在Fe-N-C上共還原，顯著促進(jìn)甘氨酸電合成

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