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?華工/昆明理工ACS Energy Lett.: 構建界面Bi-Br-Ag鍵，調制吸附-氧化還原位點用于甲苯光氧化

苯甲醛是合成各種精細化學品的重要原料，是甲苯氧化最理想的產物之一。目前甲苯轉化為苯甲醛的工業(yè)化過程中，不可避免地涉及到劇烈的氧化劑、昂貴的金屬催化劑和(或)苛刻的反應條件(如高溫、高壓)，造成了嚴重的環(huán)境問題和巨大的能源消耗。光催化反應在有機合成中顯示出巨大的應用潛力，因為它們可以在環(huán)境條件下進行。

目前已報道了許多光催化劑用于甲苯選擇性氧化制備苯甲醛，但由于光催化劑嚴重的光生電荷復合和甲苯的不利吸附/活化，苯甲醛的轉化率和選擇性仍不理想。構筑具有空位的異質結光催化劑是高效光氧化甲苯制備苯甲醛的可行策略，但是較差的界面相互作用和空位引發(fā)的氧化還原動力學失配嚴重阻礙了光催化活性的提高。

近日，華南理工大學嚴克友、葉代啟、陳光需和昆明理工大學李坦等提出了吸附-氧化還原位點的統(tǒng)一策略，以改善空位修飾光催化劑的氧化還原動力學。作為概念驗證，研究人員采用原位光輔助Ag⁺插入法制備了Cs₃Bi₂Br_9-x@AgBr核殼異質結，用于甲苯選擇性氧化。

實驗和理論計算表明，界面Bi-Br-Ag鍵的Ⅱ型能帶排列促進了電荷分離，并且由于較大的氧吸附自由能和AgBr殼層的空間位阻效應，O₂的優(yōu)先吸附位點由Br空位(V_Br，俘獲空穴)調制到相應的還原位點(AgBr，聚集電子)，從而保證了V_Br增強甲苯在Cs₃Bi₂Br₉上的吸附/氧化。

因此，在光照下，Cs₃Bi₂Br_9-x@AgBr的苯甲醛產率為5.61 mmol g^?1 h^?1(選擇性為91%)，比純的Cs₃Bi₂Br₉提高了6倍。此外，基于實驗和光譜分析，光催化氧化甲苯制備苯甲醛的反應機制可能為：在光照條件下，?O₂^?(O₂+e^?→?O₂^?)與芐基自由基(Ph-CH₃+h⁺→?CH₂-Ph)偶聯(lián)生成氫過氧化物中間體，隨后氫過氧化物物種可以經過脫水產生苯甲醛和水。此外，少量的?CH₂-Ph自由基可以直接與O₂分子反應生成芐醇。

綜上，該項工作強調了在原子水平上合理設計空位修飾的異質界面和氧化還原位點在光催化中的重要性，為設計先進的光催化劑提供了重要指導。

Modulating adsorption–redox sites and charge separation of Cs₃Bi₂Br_9–x@AgBr core–shell heterostructure for selective toluene photooxidation. ACS Energy Letters, 2024. DOI: 10.1021/acsenergylett.4c00484

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