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同濟(jì)?ACS Catalysis：Pt粒子修飾Ni(OH)2納米片，實(shí)現(xiàn)PET電化學(xué)重整耦合產(chǎn)氫/電能

在堿性條件下電氧化聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯(PET)衍生的乙二醇(EG)生產(chǎn)高價(jià)值化學(xué)品為緩解環(huán)境污染問(wèn)題提供了一條可持續(xù)的途徑。在目前的研究中，Pt族貴金屬因其優(yōu)異的電催化性能和在乙二醇氧化(EGOR)中的高催化活性而被廣泛關(guān)注。然而，這些催化劑在長(zhǎng)期操作過(guò)程中往往吸附羰基中間體，導(dǎo)致催化劑逐漸失活。此外，由于EGOR中涉及的非選擇性官能團(tuán)氧化和C-C鍵斷裂等復(fù)雜且不可控的氧化過(guò)程，使得催化選擇性降低。因此，選擇性氧化EG分子中兩個(gè)相同的羥甲基之一，同時(shí)避免C-C鍵過(guò)氧化是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。

近日，同濟(jì)大學(xué)陳作鋒和汪建營(yíng)等提出了一種由Pt納米粒子修飾的Ni(OH)₂納米片催化劑(Pt-Ni(OH)₂/NF)，用于選擇性電重整廢PET衍生的EG制備高附加值的乙醇酸(GA)產(chǎn)品。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，對(duì)于EGOR反應(yīng)，Pt-Ni(OH)₂/NF電催化劑僅需0.69 V_RHE的電位就能達(dá)到100 mA cm^?2的電流密度，在1.0 V下GA的法拉第效率高達(dá)93%；此外，Pt-Ni(OH)₂/NF經(jīng)過(guò)5次循環(huán)電解后，GA的法拉第效率仍保持在90%以上，且反應(yīng)后材料的形貌和結(jié)構(gòu)幾乎未發(fā)生變化，表明Pt-Ni(OH)₂/NF具有優(yōu)異的EGOR穩(wěn)定性。

原位/準(zhǔn)原位光譜表征和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Pt-Ni(OH)₂中富含?OH物種，使得活性Pt位點(diǎn)在EGOR期間不易被吸附的羰基中間體氧化而中毒；同時(shí)，Pt-Ni(OH)₂的深d帶中心和Pt與Ni(OH)₂之間的強(qiáng)電子相互作用促進(jìn)了GA從Pt表面脫附，避免了GA的過(guò)氧化或C-C 鍵斷裂，確保了EGOR活性、選擇性和穩(wěn)定性的提高。

此外，研究人員利用Pt-Ni(OH)₂/NF作為電極組裝了EGOR與析氫反應(yīng)(HER)或氧還原反應(yīng)(ORR)耦合的電解槽，它可以實(shí)現(xiàn)PET的高附加值化，同時(shí)產(chǎn)生氫氣和電能，這為廢PET塑料的回收利用提供了一個(gè)有效的解決方案。

Electro-reforming of PET plastic to C₂ chemicals with concurrent generation of hydrogen and electric energy. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00370

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/04/14/b09630faf8/

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