第一作者:Xuepeng Zhong, Lijun Sui, Menghao Yang
通訊作者:馬吉偉, Peter Strasser,Zhiwei Hu
通訊單位:同濟(jì)大學(xué),德國柏林工業(yè)大學(xué),德國馬普所
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本研究旨在設(shè)計能夠有效催化分子氧電化學(xué)反應(yīng)生成氫氧根離子的材料,關(guān)鍵在于開發(fā)無鉑催化劑。
研究團(tuán)隊通過控制3d和4d/5d金屬的軌道雜化來調(diào)整吸附強度并穩(wěn)定催化位點。在Li2Mn1?xRuxO3材料中,通過改變M–O共價性(M = 4d/5d金屬)來穩(wěn)定O 2p空穴,有助于緩解結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性。
實驗結(jié)果顯示,Mn和Ru原子是氧還原反應(yīng)(ORR)的活性位點,與Pt/C催化劑相比表現(xiàn)出高ORR活性和穩(wěn)定性,并且在氧進(jìn)化反應(yīng)中優(yōu)于NiFe層狀雙氫氧化物和RuO2。特別是,Li2Mn0.85Ru0.15O3在陰離子交換膜燃料電池和水電解器中分別展現(xiàn)出1.2?W?cm?2的高功率密度和1.2?A?cm?2的高電流密度。
圖文導(dǎo)讀
圖1:展示了Li2Mn1?xRuxO3催化劑的物理表征,包括X射線衍射(XRD)分析、軟X射線吸收光譜(SXAS)研究、X射線光電子能譜(XPS)分析以及透射電子顯微鏡(TEM)圖像。
圖2:詳細(xì)描述了Li2Mn0.85Ru0.15O3的結(jié)構(gòu)表征,包括中子衍射數(shù)據(jù)、傅里葉變換擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(EXAFS)分析以及高分辨率TEM(HR-TEM)圖像。
圖3:展示了Li2Mn1?xRuxO3的氧還原反應(yīng)(ORR)活性和穩(wěn)定性測試結(jié)果,包括線性掃描伏安法(LSV)曲線、半波電位與組成的關(guān)系、與其他文獻(xiàn)值的比較、極化曲線前后的ADT測試以及金屬溶出分析。
圖4:提供了Li2Mn0.85Ru0.15O3在ORR過程中的原位X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)(XANES)分析和理論考慮,包括Mn和Ru K邊的XANES光譜、自由能與反應(yīng)路徑圖。
圖5:展示了使用Li2Mn0.85Ru0.15O3作為陰離子交換膜燃料電池(AEMFC)陰極時的性能,包括H2/O2和H2/空氣條件下的極化曲線和功率密度曲線。
圖6:展示了Li2Mn1?xRuxO3在氧進(jìn)化反應(yīng)(OER)中的性能,包括電催化活性、Tafel斜率、法拉第效率測試以及使用Li2Mn0.85Ru0.15O3或NiFe-LDH作為陽極的電解器的極化曲線。
總結(jié)展望
本研究的亮點在于成功開發(fā)了一種新型的無鉑催化劑Li2Mn1?xRuxO3,該催化劑在陰離子交換膜燃料電池和水電解器中展現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能。
特別是Li2Mn0.85Ru0.15O3,其在陰離子交換膜燃料電池中實現(xiàn)了1.2?W?cm?2的高功率密度和在水電解器中實現(xiàn)了1.2?A?cm?2的高電流密度,顯示出與商業(yè)鉑族金屬(PGM)催化劑相競爭的潛力。
此外,該催化劑在氧還原反應(yīng)和氧進(jìn)化反應(yīng)中均表現(xiàn)出高活性和穩(wěn)定性,為未來能源轉(zhuǎn)換系統(tǒng)提供了一種高效、低成本的解決方案。
文獻(xiàn)信息
標(biāo)題:Stabilization of layered lithium-rich manganese oxide for anion exchange membrane fuel cells and water electrolysers
期刊:Nature Catalysis
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