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傅強(qiáng)/慕仁濤ACS Catalysis：電鏡加光譜，在微觀(guān)尺度上研究羥基化氧化物結(jié)構(gòu)對(duì)CO氧化的作用

H₂或H₂O分子在許多催化反應(yīng)中常以反應(yīng)物或產(chǎn)物的形式存在，引入H₂O或H₂可導(dǎo)致許多金屬氧化物通過(guò)H₂O的解離吸附或氫溢出發(fā)生表面羥基化。表面羥基化已被證明與WGS、乙炔氫化和CO氧化反應(yīng)中金屬氧化物的高反應(yīng)活性有關(guān)。

據(jù)報(bào)道，羥基(OH)在CO氧化和CO在H₂中優(yōu)先氧化(PROX)中起到催化劑的作用。但是，盡管有大量證據(jù)表明OH能夠促進(jìn)CO的氧化，但在微觀(guān)尺度上對(duì)羥基化氧化物結(jié)構(gòu)對(duì)CO氧化的影響知之甚少。

近日，中國(guó)科學(xué)院大連化物所傅強(qiáng)和慕仁濤等通過(guò)高壓掃描隧道顯微鏡和X射線(xiàn)光電子能譜測(cè)量證實(shí)，Pt (111)上的部分羥基化的CoO_x納米島比原始的CoO_x納米島對(duì)CO氧化更具活性。

具體而言，研究人員構(gòu)建了兩種氫氧化物結(jié)構(gòu)，包括H₂O解離吸附羥基化形成的HO-Co-OH三層結(jié)構(gòu)(H_W-CoO_x/Pt (111))和H溢出氫化形成的Co-OH雙層結(jié)構(gòu)(H_h-CoO_x/Pt (111))。在CoO_x-Pt (111)模型催化劑上，H₂O和H₂生成的OH都能促進(jìn)CO的氧化，OH參與的CO氧化反應(yīng)的活性氧物種取決于氫氧化鈷的結(jié)構(gòu)。在HO-CO-OH三層結(jié)構(gòu)中，OH優(yōu)先于相鄰OH修飾的晶格O(O_L)與CO反應(yīng)，表明OH是活性氧物種；相反，在CO-OH雙層結(jié)構(gòu)中，OH和O_L與CO的反應(yīng)活性相似，高于O_L在CoO_x中的反應(yīng)活性，表明O_L被OH激活。

原位HP-STM和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，當(dāng)CO的壓力增加到10^?2 mbar時(shí)，位于氧化物納米島內(nèi)部的活性氧物種也能與CO發(fā)生反應(yīng)；并且氧物種在H_h-CoO_x/Pt (111)和H_w-CoO_x/Pt (111)邊緣的活性比O_L在CoO_x/Pt (111)邊緣更高。基于上述結(jié)果，通過(guò)引入H₂或H₂O形成OH，CoO_x/Pt反相催化劑的CO氧化活性可提高數(shù)量級(jí)以上。

綜上，該項(xiàng)工作揭示了氫氧化物結(jié)構(gòu)如何影響CO氧化及其與CO相互作用的微觀(guān)機(jī)理，所提出的OH促進(jìn)機(jī)理有望拓展到其他催化反應(yīng)，如WGS和PROX反應(yīng)。

Hydroxide structure-dependent OH promotion mechanism over a hydroxylated CoO_x/Pt(111) catalyst toward CO oxidation. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01084

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