范德瓦爾斯層狀物因包含著豐富的元素，所以形成了多種不同結(jié)構(gòu)的晶體。其中，1984年Shechtman等人發(fā)現(xiàn)了準(zhǔn)晶體的概念，即具有準(zhǔn)周期平移序和禁止的旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性的固體相。接著在1998年，Conrad等人發(fā)現(xiàn)了一種Ta1.6Te的穩(wěn)定準(zhǔn)晶體相，這引起了科學(xué)家們對(duì)這一領(lǐng)域更深入研究的興趣。然而，過去的研究主要集中在這些層狀結(jié)構(gòu)的晶體上，而范德瓦爾斯層狀準(zhǔn)晶體的物理性質(zhì)卻鮮有涉及。
鑒于此，東京大學(xué)Yuki Tokumoto（論文第一作者）以及Keiichi Edagawa教授聯(lián)合發(fā)題為“Superconductivity in a van der Waals layered quasicrystal” 的研究論文在Nature Communications。本研究通過使用X射線衍射、電子衍射和高分辨透射電子顯微鏡等技術(shù)，對(duì)Ta1.6Te的十二重準(zhǔn)晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了詳細(xì)研究。此外，他們通過反應(yīng)燒結(jié)法制備了這種范德瓦爾斯層狀準(zhǔn)晶體，從而克服了傳統(tǒng)凝固技術(shù)無法應(yīng)用于這種材料的問題。
為了深入理解和證實(shí)通過反應(yīng)燒結(jié)法制備的Ta1.6Te十二重QC相的特性，研究者進(jìn)行了電子和X射線衍射分析。圖1a展示了合成的Ta1.6Te樣品的電子衍射圖案?？梢郧逦赜^察到排列有十二重對(duì)稱性的銳利斑點(diǎn)，這驗(yàn)證了十二重QC相的形成。此圖案的基本相同性與先前報(bào)道的Ta1.6Te十二重QC相的結(jié)果相符，為后續(xù)實(shí)驗(yàn)提供了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。圖1b則展示了通過輻射獲取的合成Ta1.6Te樣品的粉末X射線衍射譜。在此圖中，通過數(shù)值方法成功去除了組分，得到了對(duì)應(yīng)于組分的譜線，其波長為?。通過將該譜線與用于反應(yīng)燒結(jié)的TaTe2和Ta晶體相的譜線進(jìn)行比較，研究者未能在獲取的譜線中發(fā)現(xiàn)這些相的存在，這表明了反應(yīng)的完成和新相的形成。
為了進(jìn)一步驗(yàn)證十二重QC相的存在，研究者表征了材料的XRD，基于先前通過單晶X射線衍射測(cè)量得到的Ta97Te60 CA相的譜線。圖1c放大展示了獲取的實(shí)驗(yàn)譜線和構(gòu)建的譜線的對(duì)比。盡管在獲取的譜線中的峰在2θ區(qū)域?yàn)?3–47°的范圍內(nèi)分辨率較低，但總體上兩者仍具有令人滿意的一致性。這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果提供了對(duì)合成Ta1.6Te十二重QC相的多層次驗(yàn)證。
圖1. 電子和 X 射線衍射數(shù)據(jù)。
為了深入了解Ta1.6Te十二重QC相的電學(xué)性質(zhì)，研究者進(jìn)行了電阻率的詳細(xì)測(cè)量。在圖2a中展示了電阻率隨溫度變化的趨勢(shì)。隨著溫度降低，電阻率逐漸增加，但在較低溫度時(shí)突然降至零，揭示出超導(dǎo)現(xiàn)象的出現(xiàn)。進(jìn)一步觀察2K以下的溫度依賴性（圖2b），發(fā)現(xiàn)在中點(diǎn)過渡溫度處突然降至零，這是超導(dǎo)態(tài)的明顯跡象。圖2c展示了在不同溫度下，磁場(chǎng)對(duì)電阻率的依賴性，表明增加磁場(chǎng)能夠抑制超導(dǎo)轉(zhuǎn)變。通過定義上臨界磁場(chǎng)（Hc2）并繪制其與溫度的關(guān)系（圖2d中的插圖），研究者進(jìn)一步分析了超導(dǎo)行為。在圖2d中，通過繪制與的關(guān)系，研究者使用相關(guān)理論進(jìn)行了準(zhǔn)合，從中推導(dǎo)出零溫度下臨界磁場(chǎng)為32 koe。這與圖2a中顯示的較大殘余電阻相一致，表明了材料的極限超導(dǎo)性。
圖2. 電阻率測(cè)量數(shù)據(jù)。
為了驗(yàn)證Ta1.6Te十二重QC相的體超導(dǎo)性質(zhì)，研究者進(jìn)行了磁化率和比熱的研究。在圖3a中，以外部50 Oe的磁場(chǎng)下，監(jiān)測(cè)了磁化率χ隨溫度的變化，采用了零場(chǎng)冷卻（ZFC）和磁場(chǎng)冷卻（FC）條件。在ZFC曲線中，觀察到了在K處的急劇下降，這一數(shù)值與圖2b中對(duì)應(yīng)的過渡溫度一致；此外，還觀察到了較大的抗磁性，暗示了磁通量由于屏蔽效應(yīng)而被排斥。在最低溫度時(shí)，ZFC達(dá)到了-1.1 emu Oe^-1 cm^-3，超過了100%的抗磁化，這是因?yàn)橛捎跇悠沸螤畈灰?guī)則而未進(jìn)行去磁化因子校正。然而，通過對(duì)去磁化因子的估計(jì)，得到了校正后的在最低溫度下為-0.86 emu Oe^-1 cm^-3。在圖3b中，重新繪制了低溫區(qū)域的ZFC數(shù)據(jù)，清晰地顯示在K處存在斜率變化，這可以歸因于雜質(zhì)相的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變.整體而言，ZFC數(shù)據(jù)明確指示了在K處發(fā)生的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變主要源于樣品的十二重QC相。在圖3c-d中研究者探究了比熱C隨溫度的變化。在K處觀察到了C值的明顯躍變，這一數(shù)值與圖2b中的和圖3a中的對(duì)應(yīng)的過渡溫度一致。
圖3. 磁感應(yīng)強(qiáng)度和比熱測(cè)量數(shù)據(jù)。
圖4展示了十二重QC的比熱數(shù)據(jù)（黑點(diǎn)）、Al–Zn–Mg i-QC的比熱數(shù)據(jù)（紅點(diǎn)）、以及基于Penrose鑲嵌的數(shù)值數(shù)據(jù)（藍(lán)點(diǎn)）和BCS理論的預(yù)測(cè)曲線（黑線）。研究者首先展示了十二重QC和Al–Zn–Mg i-QC的比熱數(shù)據(jù)。觀察到的比熱跳躍明顯表明了超導(dǎo)轉(zhuǎn)變的發(fā)生，這與之前的電阻率、磁化率和比熱測(cè)量相一致。這與先前研究中發(fā)現(xiàn)的i-QC材料的實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符，支持了BCS理論的適用性。此外，數(shù)值數(shù)據(jù)和BCS理論曲線的對(duì)比進(jìn)一步突顯了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與理論預(yù)測(cè)之間的一致性。通過這些比熱測(cè)量，研究者成功地確定了Ta1.6Te十二重QC相的一些關(guān)鍵參數(shù)，包括Debye溫度和電子-聲子耦合常數(shù)。這些結(jié)果不僅有助于深化對(duì)超導(dǎo)機(jī)制的理解，還為設(shè)計(jì)和開發(fā)新型超導(dǎo)材料提供了有益的信息。
總之，研究者通過反應(yīng)燒結(jié)方法成功制備了多晶Ta1.6Te十二重QC樣品，通過電子和粉末X射線衍射實(shí)驗(yàn)以及衍射剖面模準(zhǔn)，對(duì)樣品進(jìn)行了仔細(xì)的相鑒定，同時(shí)還對(duì)樣品進(jìn)行了電阻率、磁化率和比熱的測(cè)量。實(shí)驗(yàn)結(jié)果明確證實(shí)了在約1K的溫度下出現(xiàn)了體超導(dǎo)現(xiàn)象，這是熱力學(xué)穩(wěn)定的QC中首次觀察到的超導(dǎo)現(xiàn)象。這一發(fā)現(xiàn)有望激發(fā)對(duì)vdW層狀準(zhǔn)晶體和二維準(zhǔn)晶體物理特性的進(jìn)一步研究。
Tokumoto, Y., Hamano, K., Nakagawa, S. et al. Superconductivity in a van der Waals layered quasicrystal. Nat Commun 15, 1529 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-45952-2
原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/04/08/b3e846c42f/
-透明背底.png)