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電化學(xué)氧還原反應(yīng)（ORR）是可持續(xù)能源轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)技術(shù)（如燃料電池和金屬空氣電池）中的基本的反應(yīng)之一，直接決定了器件的輸出功率。由于ORR是多質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移（PCET）反應(yīng)，導(dǎo)致其動(dòng)力學(xué)性能緩慢，需要使用高活性鉑基金屬（PGM）催化劑。但PGM催化劑高昂的價(jià)格限制了其大規(guī)模應(yīng)用，設(shè)計(jì)低PGM或無PGM催化劑是必然趨勢(shì)。

近年來，單原子催化劑（SACs）已成為多相催化領(lǐng)域最引人注目的前沿領(lǐng)域之一，有望克服許多傳統(tǒng)多相催化劑原子利用率低、選擇性差等缺點(diǎn)，以及均相催化劑穩(wěn)定性差、循環(huán)性差的缺點(diǎn)。其中，碳基負(fù)載的過渡金屬酞菁、卟啉等催化劑(M N-C, M =鐵、鈷等)成為最具發(fā)展前景的無鉑ORR催化劑，其單分散金屬位點(diǎn)在含氮配體的調(diào)控下可獲得類鉑活性，但其富d電子具有的芬頓效應(yīng)對(duì)真實(shí)燃料電池穩(wěn)定性會(huì)造成破壞。

近日，中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院（以下簡(jiǎn)稱“深圳先進(jìn)院”）碳中和所唐永炳、鄭勇平團(tuán)隊(duì)，在芬頓非活性電催化氧還原單原子催化劑取得新突破，在Wiley-VCH旗下知名刊物Advanced Materials上發(fā)表了題為“Coordination chemistry of large-size yttrium single-atom catalysts for oxygen reduction reaction ”的研究成果。

?【DFT+實(shí)驗(yàn)】唐永炳/鄭勇平Advanced Materials：大尺寸稀土單原子催化理性設(shè)計(jì)

該工作通過動(dòng)態(tài)配位調(diào)控，將缺乏d電子的釔等芬頓不活躍元素活化為類鉑ORR催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所設(shè)計(jì)的YN₄-Cl催化劑具有良好的ORR活性和耐久性，可與商用Pt/C催化劑相媲美。該工作為具有類鉑ORR活性和芬頓非活性的貧d電子單原子催化劑的設(shè)計(jì)提供了可靠和通用的策略。?

圖1.?大尺寸釔單元子催化劑配位化學(xué)示意圖

富d電子(Fe, Co等)單原子催化劑的芬頓活性不利于真實(shí)儲(chǔ)能器件的穩(wěn)定性，但它們表現(xiàn)出了良好的ORR活性。該研究報(bào)道了一種動(dòng)態(tài)配位調(diào)節(jié)設(shè)計(jì)策略，將缺乏d電子的元素如釔激活成類鉑ORR催化劑。

DFT計(jì)算表明，嵌入氮摻雜曲面碳碳基體中的釔單原子位點(diǎn)可以被軸配體動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)，軸向配體結(jié)合力是優(yōu)化單原子位點(diǎn)ORR活性的有效描述符。最終，通過Cl-Y鍵的自適應(yīng)共價(jià)動(dòng)力學(xué)，篩選出了結(jié)合不太強(qiáng)也不太弱的氯配體，使得Y位點(diǎn)與ORR中間體相互作用更加容易。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所設(shè)計(jì)的YN₄-Cl催化劑具有良好的ORR活性和耐久性，在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出較高的半波電位(E_1/2 = 0.85 V)，可與商用Pt/C(20%)催化劑相媲美。它在鋅空氣電池中提供了162 mWcm^-2的峰值功率密度，優(yōu)于商用Pt/C (152 mWcm^-2)。

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