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宋術(shù)巖/施偉東Nature子刊：CuAu雙原子協(xié)同作用，高效穩(wěn)定光催化CO2轉(zhuǎn)化為C2H4

光催化二氧化碳(CO₂)還原是一種模擬自然界光合作用，利用太陽能將CO₂轉(zhuǎn)化為燃料或工業(yè)原料，從而降低CO₂排放水平的理想技術(shù)。在所有光還原CO₂產(chǎn)物中，乙烯(C₂H₄)由于其高能量密度和商業(yè)價格在化學(xué)工業(yè)中被認為是高價值物種。由異核金屬原子有序交錯排列組成的雙金屬固體光催化劑，通過削弱相鄰吸附的碳基中間體的偶極-偶極排斥作用，顯著降低了C₂H₄的C-C耦合能壘。

然而，雙金屬固體催化劑合成過程中的致密原子堆積不可避免地導(dǎo)致活性中心減少，限制了C₂H₄的有效生成。因此，在原子尺度上精確優(yōu)化雙金屬固體催化劑，打破C₂H₄光合作用中固有的標(biāo)度-催化關(guān)系的瓶頸具有重要意義。

近日，中國科學(xué)院長春應(yīng)化所宋術(shù)巖和江蘇大學(xué)施偉東等提出了一種自上而下原子合成工藝，通過矢量刻蝕CuAu合金中的Cu原子成功地合成了CuAu-DAs改性的商業(yè)TiO₂(CuAu-DAs-TiO₂)。

實驗結(jié)果表明，在間歇式反應(yīng)系統(tǒng)中，光照24小時后，CuAu-DAs-TiO₂催化劑的C₂H₄產(chǎn)率高達568.8 μmol g^?1 h^?1，優(yōu)于大多數(shù)文獻報道的光催化劑；此外，在光照下連續(xù)反應(yīng)5天后，C₂H₄產(chǎn)率仍保持在483.2 μmol g^?1 h^?1，表明CuAu-DAs催化劑在高效C₂H₄轉(zhuǎn)化過程中具有超高的穩(wěn)定性。

原位光譜表征和理論計算結(jié)果顯示，CuAu-DAs-TiO₂催化劑上*CO₂、*COOH和*CO中間體的形成是不斷放熱的自發(fā)過程，表明Cu-SAs和Au-SAs之間的協(xié)同作用可以顯著促進CO₂的吸附和活化，生成大量的*CO中間體，這有利于*CO偶聯(lián)。此外，由于Cu和Au位點之間的協(xié)同作用，*CO轉(zhuǎn)化的能壘急劇下降，顯著抑制了*CO中毒效應(yīng)。

因此，由于相鄰的Cu-SAs和Au-SAs之間的協(xié)同作用(Cu-SAs主要負責(zé)高效的*CO生成，而不是C-C偶聯(lián)中心；Au-SAs作為*CO偶聯(lián)中心快速消耗*CO)，可以同時實現(xiàn)高效的*CO形成和*CO轉(zhuǎn)化，有效地克服了CO₂光還原為C₂H₄的活性和穩(wěn)定性不平衡的問題。

綜上，該項工作不僅為原子級催化劑的可調(diào)控合成提供了新的思路，而且為基于反應(yīng)中間體的重構(gòu)表面吸附構(gòu)型和降低反應(yīng)勢壘來優(yōu)化光催化劑的選擇性、活性和穩(wěn)定性提供了參考。

Well-defined diatomic catalysis for photosynthesis of C₂H₄ from CO₂. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46745-3

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/04/07/c3701a1126/

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