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?鄭大Adv. Sci.：有機框架中Ni單原子與Ni團簇的非對稱相互作用，增強CO2光還原性能

光催化二氧化碳還原反應(CO₂RR)被認為是一種環(huán)境友好、可持續(xù)的生產高附加值產物的方式。盡管在優(yōu)化光催化劑的捕光和電荷分離方面已經取得了顯著的成就，但CO₂在催化劑上的吸附/活化通常被忽略，極大地限制了CO₂還原的整體光轉換效率和選擇性。

CO₂分子具有化學惰性，其C=O鍵的離解能高達750 kJ mol^?1，因此需要高效的催化劑來催化CO₂活化和轉化。在CO₂分子中，帶有孤對電子的O原子可以與Lewis酸中心結合，而C原子可以接受Lewis堿中心的電子。因此，在催化劑中形成一個相鄰的協(xié)同微環(huán)境來彎曲CO₂的線性分子結構和斷裂C=O鍵可能是活化和還原CO₂的有效途徑。

基于此，鄭州大學臧雙全和王珊等通過金屬輔助的四醛和六氨基三苯的一鍋縮聚反應，制備了含有Ni₁ SAs和Ni_n NCs的三維多孔有機骨架材料(3D-NiSAs/NiNCs-POPs)。三維空間中的單個金屬位點和金屬團簇創(chuàng)造了有利的微環(huán)境，促進了化學惰性CO₂子的活化，從而提高了CO₂還原的整體光轉化效率和選擇性。

性能測試結果顯示，3D-NiSAs/NiNCs-POPs在可見光照射5 h后，CO產率和選擇性分別為31200 μmol g^?1和98%，其性能遠優(yōu)于3D-NiSAs-POPs和已報道的Ni基多孔光催化劑。

基于實驗和理論結果，研究人員提出了3D-NiSAs/NiNCs-POPs光催化CO₂還原的可能機制：首先，CO₂分子通過Ni中心與O原子配位吸附在催化劑上，SA和NC之間的不對稱相互作用有利于CO₂分子的彎曲，增加了偶極，從而為其接受電子創(chuàng)造了一個較低的勢壘；在可見光照射下，光敏劑(Ru(bpy)₃Cl₂·6H₂O)被激發(fā)，誘導電子轉移到3D載體的Ni位點參與CO₂還原反應，剩余的空穴被電子給體(BIH)捕獲，整個循環(huán)結束。

因此，3D-NiSAs/NiNCs-POPs中單個Ni原子與Ni團簇之間的協(xié)同作用促進了CO₂的活化，調節(jié)了與中間體的鍵合強度，降低了能壘，有效地促進了CO₂轉化為CO的動力學。

Asymmetrical interactions between Ni single atomic sites and Ni clusters in a 3D porous organic framework for enhanced CO₂ photoreduction. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202401508

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