探索和調(diào)控量子材料的一個(gè)有效途徑是超快光與物質(zhì)的相互作用，通過誘發(fā)可能的長(zhǎng)壽命非平衡態(tài)，實(shí)現(xiàn)量子材料在熱平衡中無(wú)法實(shí)現(xiàn)的功能相關(guān)的性質(zhì)。在凝聚態(tài)物質(zhì)超快非熱光調(diào)控領(lǐng)域，利用激光在超快時(shí)間尺度上對(duì)材料鐵電性進(jìn)行調(diào)制吸引了越來(lái)越多的關(guān)注。鐵電性源于空間反轉(zhuǎn)對(duì)稱性的破缺，是具有自發(fā)極化的材料的重要功能，其極化方向可以通過外部電場(chǎng)調(diào)控。 實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，順電性的SrTiO ? 材料可以通過中紅外頻率和太赫茲區(qū)域的激光激發(fā)被非熱驅(qū)動(dòng)進(jìn)入亞穩(wěn)鐵電相，但光致相變的動(dòng)力學(xué)過程和基本機(jī)制仍不明確。 SrTiO ? 是一種具有強(qiáng)非諧性晶格動(dòng)力學(xué)的中心對(duì)稱材料，這是由反鐵畸變和鐵電不穩(wěn)定性的競(jìng)爭(zhēng)引起的，而且其電子自由度和晶格自由度之間存在復(fù)雜的相互作用，這都使得探索其光誘導(dǎo)鐵電相變的微觀機(jī)制變得十分具有挑戰(zhàn)性。
圖1. J. Phys. Chem. Lett.封面展示了鈦酸鍶中光致鐵電性的結(jié)構(gòu)和勢(shì)能面變化示意圖。
最近，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心SF10課題組博士生宋晨晨等人在張萃副研究員、孟勝研究員的聯(lián)合指導(dǎo) 下，在J. Phys. Chem. Lett.上以封面論文的形式發(fā)表了關(guān)于超快激光驅(qū)動(dòng)順電材料SrTiO? 中隱藏鐵電相的非絕熱動(dòng)力學(xué)機(jī)制的最新研究成果。 研究采用基于實(shí)時(shí)含時(shí)密度泛函理論的非絕熱量子動(dòng)態(tài)模擬，揭示了SrTiO? 中超快光誘導(dǎo)的順電到鐵電相變的驅(qū)動(dòng)力和形成機(jī)制，極大推動(dòng)了我們對(duì)光激發(fā)電荷轉(zhuǎn)移如何通過電子-聲子耦合的相互作用驅(qū)動(dòng)離子運(yùn)動(dòng)的理解。
圖2. 超快激光誘導(dǎo)SrTi O ? 晶格中的單軸拉伸和鐵電相變過程。
非絕熱動(dòng)力學(xué)模擬研究表明，SrTiO? 中的順電到鐵電轉(zhuǎn)變?cè)从诠饧ぐl(fā)電子通過電子激發(fā)和晶格畸變之間的強(qiáng)關(guān)聯(lián)而誘導(dǎo)空間反轉(zhuǎn)對(duì)稱性的破缺。 飛秒激光脈沖沿光偏振方向顯著改變了頂部氧離子和鈦離子之間的電荷密度，從而誘發(fā)了瞬時(shí)單軸拉伸形變。 電子與聲子的相互作用導(dǎo)致了多個(gè)聲子分支的選擇性激發(fā)，特別是兩個(gè)高能量的縱向光學(xué)模式，這促使鈦離子遠(yuǎn)離氧八面體的中心，進(jìn)入有利于鐵電相的超快時(shí)間尺度的新位置。我們還發(fā)現(xiàn)，在早期激發(fā)階段，鈦離子上的電荷載流子激發(fā)是由3 d z 2 軌道主導(dǎo)的，而在鐵電階段，電荷轉(zhuǎn)移主要與3d x 2 –y 2 軌道耦合，兩者都伴隨著3d xz 和3 d yz 軌道上電荷量的逐漸積累，表明軌道間混合的發(fā)生。這種直接的電子激發(fā)與誘導(dǎo)的聲子激發(fā)的合作機(jī)制，與文獻(xiàn)中假設(shè)的聲子坐標(biāo)和晶體應(yīng)力之間的非線性耦合機(jī)制有重要區(qū)別。前者是電子驅(qū)動(dòng)的，因此對(duì)光激發(fā)響應(yīng)迅速，而后者是由聲子介導(dǎo)的，速度慢得多。 此項(xiàng)研究結(jié)果為精確操縱激光誘導(dǎo)的鐵電相轉(zhuǎn)變提供了新的見解，并為復(fù)雜材料中電子和結(jié)構(gòu)量子態(tài)的光學(xué)控制提出了新方案。
圖3. 光激發(fā)的多光子吸收過程及光誘導(dǎo)單軸拉伸變形的軌道性質(zhì)。
圖4. 電子-聲子耦合相互作用導(dǎo)致的聲子選擇性激發(fā)。
相關(guān)成果以“Electronic Origin of Laser-Induced Ferroelectricity in SrTiO?
論文信息：Chenchen Song, Qing Yang, Xinbao Liu, Hui Zhao, Cui Zhang, and Sheng Meng. Electronic Origin of Laser-Induced Ferroelectricity in SrTiO?
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