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華理Nature子刊: 調(diào)控氣泡-水/催化劑界面微環(huán)境，優(yōu)化半疏水?OH以促進(jìn)光催化反應(yīng)

理解和優(yōu)化水/催化劑界面，為反應(yīng)的發(fā)生提供一個(gè)獨(dú)特的微環(huán)境，在多相催化和其他領(lǐng)域是非常重要的。在光催化水分解反應(yīng)中，H₂和O₂的產(chǎn)生發(fā)生在水界面。最近的研究表明，動(dòng)力學(xué)緩慢的OER過(guò)程可以在高溫下經(jīng)歷大幅度增加，在沸騰水溶液中的OER反應(yīng)速率明顯高于室溫下的液-水/催化劑界面。通常，活性隨著溫度的增強(qiáng)可以用Arrhenius公式(k= a×exp (?E_a/RT))解釋，速率常數(shù)k隨著溫度的增加而增大。

然而，也有報(bào)道稱，即使隨著溫度的升高，在常壓下的汽-水相環(huán)境中幾乎沒(méi)有光催化活性，這可能是由于大/微氣泡環(huán)境中的汽相密度明顯低于液相，靠近活性位點(diǎn)的分子數(shù)量和反應(yīng)幾率較低。因此，了解界面微環(huán)境的化學(xué)作用，即揭示界面微環(huán)境、反應(yīng)溫度和反應(yīng)活性之間的關(guān)系是促進(jìn)光催化過(guò)程的關(guān)鍵。

近日，華東理工大學(xué)王海豐課題組選擇研究最廣泛的金紅石型TiO₂(110)作為光催化劑，并利用多點(diǎn)平均分子動(dòng)力學(xué)(MPA-MD)以及基于第一性原理的微動(dòng)力學(xué)分析，比較了在不同溫度下不同水/TiO₂(110)界面環(huán)境中的OER活性。

基于計(jì)算結(jié)果，研究人員發(fā)現(xiàn)了溫度對(duì)OER性能的獨(dú)特的界面環(huán)境效應(yīng)：?OH自由基作為光催化OER的關(guān)鍵中間體，具有相對(duì)疏水性，因此在?OH自由基的形成過(guò)程中需要消耗額外的能量來(lái)推開(kāi)水網(wǎng)絡(luò)。溫度升高引起的汽-液共存環(huán)境在保留質(zhì)子轉(zhuǎn)移通道的同時(shí)，形成了無(wú)序、松散的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，極大地促進(jìn)了半疏水?OH自由基和O-O偶聯(lián)的形成，從而加速了OER反應(yīng)。

為了驗(yàn)證上述結(jié)果，研究人員選擇六氟丙酮優(yōu)化界面環(huán)境的結(jié)構(gòu)。與液-水/催化劑體系相比，六氟丙酮的存在導(dǎo)致?OH自由基中間體周圍的水密度較小。并且，六氟丙酮修飾的水/TiO₂(110)界面上OER速率達(dá)到了約0.25 site^?1 s^?1，與相同溫度(298 K)下原始水/TiO₂(110)界面的OER速率(約0.01 site^?1 s^?1)相比提高了一個(gè)數(shù)量級(jí)。

綜上，該項(xiàng)工作證明通過(guò)引入和調(diào)控疏水物種的性質(zhì)及其與催化劑表面的相互作用，可以優(yōu)化活性中心周圍的水密度和分布，從而提高反應(yīng)性能，為設(shè)計(jì)利用界面微環(huán)境來(lái)獲得高催化性能的催化體系提供了理論指導(dǎo)。

Bubble-water/catalyst triphase interface microenvironment accelerates photocatalytic OER via optimizing semi-hydrophobic OH radical. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46749-z

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/04/05/93fee1e9f3/

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