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天大ACS Catal.: 制備噻吩-S摻雜碳催化劑，實現高選擇性H2O2電合成

碳材料具有較大的比表面積、較高的電導率和在惡劣的電化學條件下良好的穩(wěn)定性，因此在可持續(xù)能源生產和儲存裝置中具有良好前景。過去幾十年的研究表明，雜原子摻雜可以誘導碳原子之間的電荷重新分布，從而大大提高其電催化活性。

然而，摻雜原子通常位于碳骨架的缺陷或邊緣，因此具有明確摻雜構型的碳納米材料的精確制備尤其具有挑戰(zhàn)性，這阻礙了在碳基納米材料中建立準確的結構-性質關系。明確的結構-性質關系不僅有助于充分理解催化機理，而且有助于設計出更高效的催化劑。因此，構建具有清晰摻雜結構的碳材料是非常必要的，這可以促進碳基材料的進一步發(fā)展。

近日，天津大學凌濤和尹鵬飛等報道了一種分子編織策略，使用具有明確噻吩-硫(S)構型的分子作為前驅體，合成了噻吩-S摻雜碳(其中S摻雜質量分數高達14 wt%)，用于高效過氧化氫(H₂O₂)電合成。

實驗結果表明，所制備的噻吩-S摻雜碳在0.66 V_RHE處H₂O₂的選擇性高達93%，并且具有良好的反應穩(wěn)定性。此外，在0.66 V_RHE下，噻吩-S的摻雜量與H₂O₂選擇性之間存在明顯的線性相關性，這表明噻吩-S摻雜確實可以提高碳材料的H₂O₂選擇性。

理論計算表明，在2e^?ORR的計算過電位(U_L)隨ΔG_*OOH的變化圖中，原始碳對2e^?ORR的效能很低，因為它對*OOH的吸附能力很弱；當S原子以噻吩-S構型摻雜在碳網絡的邊緣時，鄰近摻雜劑的碳原子是2e^?ORR的活性位點，ΔG_*OOH位于火山圖的右側，這比原始碳更接近頂點，這導致噻吩-S摻雜碳具有優(yōu)異的H₂O₂選擇性。

同時，研究人員組裝了一個噻吩-S摻雜碳基Zn-空氣電池，用于同時產生H₂O₂和發(fā)電，其H₂O₂產生速率為117.7±0.2 mg mg^?1_Cat h^?1，峰值功率密度為82.7±0.8 mW cm^?2。綜上，該項工作為高選擇性碳基催化劑的設計提供了思路，拓展了碳基材料在未來能量轉換和存儲設備中的實際應用。

Maximizing thiophene–sulfur functional groups in carbon catalysts for highly selective H₂O₂ electrosynthesis. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00419

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