該研究利用化學(xué)氣相沉積,成功實(shí)現(xiàn)了單手性超長超窄石墨烯納米帶在氮化硼晶體層間的嵌入式生長,并演示了這種納米帶可用于高性能場效應(yīng)晶體管器件。
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為了提高低維材料器件的性能,人們嘗試了多種方法來減少無序效應(yīng),包括:熱退火、等離子體處理、原子力顯微鏡表面清潔、氮化硼封裝、懸浮器件制備等等。迄今為止最成功的方法是六方氮化硼(hBN)封裝法。氮化硼是一種原子級(jí)平整的寬帶隙二維層狀絕緣體。多項(xiàng)實(shí)驗(yàn)表明被封裝的二維材料器件表現(xiàn)出超高電荷均勻性、超高載流子遷移率和亞毫米級(jí)平均自由程。然而,由于這種機(jī)械封裝的效率較低,而且只能用來制備微米級(jí)尺寸的樣品,因此目前僅用于科研領(lǐng)域,難以滿足未來先進(jìn)微電子產(chǎn)業(yè)的需要。
針對這一問題,上海交通大學(xué)史志文教授團(tuán)隊(duì)開發(fā)出一種全新的制備方法,實(shí)現(xiàn)了GNR在hBN層間的嵌入式生長,而且樣品質(zhì)量極高。研究發(fā)現(xiàn),這種GNR具有多種優(yōu)異的結(jié)構(gòu)特征,包括統(tǒng)一的zigzag手性結(jié)構(gòu),小于5納米的寬度,以及亞毫米量級(jí)的長度。這些結(jié)構(gòu)特征主要來源于hBN層間沿zigzag方向的超潤滑特性(近零摩擦損耗)。由于這種高質(zhì)量GNR在生長的同時(shí)就被氮化硼“原位封裝”,其結(jié)構(gòu)和性質(zhì)可以免受外界環(huán)境因素和微納加工的影響,GNR場效應(yīng)晶體管展現(xiàn)出優(yōu)異的性能:載流子遷移率達(dá)4,600 cm2V–1s–1,開關(guān)比可達(dá)106。亞閾值擺幅約100 mV dec–1等。
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在生長過程中,GNR會(huì)在生長驅(qū)動(dòng)力的作用下不斷嵌入到hBN層間,其中涉及GNR與hBN之間的相對滑移以及GNR和hBN的不斷形變。研究人員基于前期開發(fā)的針對層狀材料的計(jì)算方法,對GNR在hBN的層間滑移過程進(jìn)行了精細(xì)的分子動(dòng)力學(xué)模擬(圖三(a-f))和第一性原理計(jì)算(圖三(g))。
結(jié)果表明,施加相同大小的推力,zigzag GNR插入hBN層間的長度最大,扶手椅型(armchair) GNR次之,hBN表面上的GNR運(yùn)動(dòng)距離最短。進(jìn)一步的機(jī)理分析發(fā)現(xiàn)GNR在hBN表面的滑移勢能面中僅存在局域化的低能區(qū),GNR滑動(dòng)時(shí)必須越過較大的能壘,從而導(dǎo)致了可觀的能量耗散和較大的摩擦力;而GNR在hBN層間的滑移勢能面中存在連續(xù)的低能谷,沿著連續(xù)低能谷GNR可以進(jìn)行近乎無摩擦的滑動(dòng)。上述分析很好的解釋了層間GNR的長度遠(yuǎn)大于在hBN表面上的生長結(jié)果。此外, 在沿著連續(xù)低能谷進(jìn)行滑動(dòng)時(shí),armchair和zigzag GNR都會(huì)發(fā)生一定的側(cè)向位移,而連續(xù)低能谷位置的差異使得armchair GNR發(fā)生的側(cè)向位移顯著大于zigzag GNR,且第一性原理計(jì)算結(jié)果表明armchair GNR嵌入導(dǎo)致的hBN在垂直方向彎曲的形變能也比zigzag GNR更大。這些結(jié)果也很好的解釋了層間嵌入式生長對GNR手性的選擇性。
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