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1. AFM：在?40°C下工作的高功率可充鈉離子全電池

電池頂刊集錦：張強、吳凡、范麗珍、明軍、王華、姚亞剛、陳人杰、陳楠、王成新等成果！

高功率密度可充電池在汽車啟停系統(tǒng)和電網(wǎng)頻率調(diào)節(jié)等電力密集型應(yīng)用場景中不可或缺。然而，實現(xiàn)高功率密度堿性離子電池具有挑戰(zhàn)性，尤其是在低溫條件下，因為電化學(xué)阻抗和極化的增加會導(dǎo)致陽極表面更容易出現(xiàn)不理想的堿金屬沉積。

圖1. 電解液設(shè)計

北京航空航天大學(xué)王華等通過電解液調(diào)節(jié)實現(xiàn)了一種低溫、高功率密度可充電Na₃V₂(PO₄)₃||硬碳（HC）鈉離子全電池，且不會發(fā)生金屬沉積。具體而言，這項工作設(shè)計了具有小溶劑化簇尺寸的1m NaPF₆-G2/DM電解液，這種高溶劑化熵電解液可在-40℃時實現(xiàn)高離子電導(dǎo)率和遷移數(shù)。

更重要的是，增強的接觸離子對溶劑化結(jié)構(gòu)在具有低界面電阻的硬碳陽極上誘導(dǎo)出一個陰離子衍生的、薄的、富含NaF的固體電解質(zhì)界面（SEI），以確保Na⁺通過SEI順利擴散。

圖2.?全電池性能

因此，組裝的鈉離子全電池在-40℃時的功率密度達(dá)到了創(chuàng)紀(jì)錄的1132.31 W kg^-1（能量密度為61.94 Wh kg^-1），在25℃時的功率密度達(dá)到了13372.56 W kg^-1（132.83 Wh kg^-1）（基于陽極和陰極上活性材料的總質(zhì)量）。這項工作將加快鈉離子電池在極端環(huán)境下的功率密集型應(yīng)用的開發(fā)。

圖3.?電解液的電化學(xué)特性

A High-Power Rechargeable Sodium-Ion Full Battery Operating at ?40 °C. Advanced Functional Materials 2024. DOI: 10.1002/adfm.202315498

2. AFM：基于富鎳層狀氧化物正極的高容量、長壽命硫化物全固態(tài)電池

采用超高鎳層狀氧化物正極（LiNi_xCo_yMn_1-x-yO₂，NCM，x≥0.9）的硫化物全固態(tài)電池（SASSBs）具有高能量密度和高安全性的潛力，是一種卓越的儲能系統(tǒng)。然而，由于不利的界面反應(yīng)、空間電荷層（SCL）和元素擴散，穩(wěn)定的循環(huán)難以實現(xiàn)。

圖1.?材料表征

中科院物理所吳凡等利用一種簡單的固相涂層策略合成了Ni90-S正極，從而大大提高了復(fù)合正極的電荷傳輸能力，并抑制了SASSB中的界面反應(yīng)。具體而言，這項工作在單晶Li[Ni_0.9Co_0.05Mn_0.05]O₂（SC-Ni90）上采用了硫化物表面涂層，以增強SC-Ni90與硫化物固態(tài)電解質(zhì)界面的穩(wěn)定性。

研究顯示，采用低溫固相硫涂層策略生成的硫化物表面涂層可有效抑制硫化物固態(tài)電解質(zhì)與氧化物正極之間的不良反應(yīng)，抑制固態(tài)電解質(zhì)的進(jìn)一步分解，并有效緩解空間電荷層效應(yīng)。同時，涂層為離子傳輸提供了更好的途徑，加快了鋰離子擴散，并減輕了循環(huán)過程中的阻抗增長。

圖2.?SASSB的電化學(xué)性能

結(jié)果，電化學(xué)性能表明，SC-Ni90-0.2%S/Li₆PS₅Cl/Li₄Ti₅O₁₂?SASSB具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，包括500次循環(huán)的長壽命（1C時容量保持率為87%）、11.44 mAh cm^-2的高平均容量和20 C的優(yōu)異倍率性能。該研究采用的策略為富鎳正極材料的設(shè)計提供了寶貴的見解，可供未來高能量密度硫化物ASSB的參考。

圖3. 動力學(xué)研究

High-Capacity, Long-Life Sulfide All-Solid-State Batteries with Single-Crystal Ni-Rich Layered Oxide Cathodes. Advanced Functional Materials 2024. DOI: 10.1002/adfm.202315701

3. AEM：采用LiBOB和乙基異丙基砜作為電解液的高溫應(yīng)用電池

隨著便攜式電子產(chǎn)品、電動汽車和可再生能源系統(tǒng)的不斷擴展，電化學(xué)儲能技術(shù)的發(fā)展勢在必行。其中，鋰離子電容器（LICs）因融合了鋰離子電容器和雙電層電容器的原理而備受關(guān)注。

圖1. 電解液表征

耶拿大學(xué)Juan Luis Gómez Urbano、Andrea Balducci等成功配制了一種基于LiBOB與乙基異丙基砜(EiPS)組合的新型無氟電解液，并將其應(yīng)用于高溫下的電容式和法拉第式儲能裝置。這種新型電解液具有較高的熱穩(wěn)定性和電化學(xué)穩(wěn)定性、出色的內(nèi)在安全性能（沸點為265℃，閃點為137℃）以及抑制陽極溶解的能力。

此外，在石墨電極上還形成了堅固的SEI層，從而在60℃條件下實現(xiàn)了出色的電化學(xué)性能，包括在1 C條件下達(dá)到360 mAh g^-1的顯著倍率容量，以及較高的循環(huán)穩(wěn)定性，經(jīng)過200次循環(huán)后容量損失小于5%。此外，這種高溫電解液在電容型電極中的適用性還通過AC電極得到了驗證，其在10 A g^-1電流條件下，甚至達(dá)到了157 F g^-1（相當(dāng)于96 mAh g^-1）。

圖2.?SEI膜分析

通過結(jié)合AC電極和石墨電極，作者組裝出了具有高能量和高功率特性的鋰離子電容器，其在功率密度為200 W kg^-1_AM?時可達(dá)到169 Wh kg^-1_AM，在10 kW kg^-1_AM?時仍可提供80 Wh kg^-1_AM。此外，它在60℃下還保持了良好的循環(huán)穩(wěn)定性，在2.0-4.2V（vs. Li+/Li）電壓范圍內(nèi)循環(huán)3500次后，80%的初始電容得以保留，在2.2-3.8 V（vs. Li+/Li）電壓范圍內(nèi)循環(huán)5000次以上。對循環(huán)后鋰離子電容器電極的XPS分析表明，降解主要是由涉及石墨電極的不可逆過程引起的。

此外，這種新型電解液已成功用于高溫鋰離子電池?？紤]到上述結(jié)果，基于LiBOB/EiPS組合的無氟電解液似乎是在高溫下實現(xiàn)高性能鋰離子電容器和鋰離子電池的一個非常有前景的候選材料。

圖3 . 鋰離子全電池性能

Enabling Fluorine-Free Lithium-Ion Capacitors and Lithium-Ion Batteries for High-Temperature Applications by the Implementation of Lithium Bis(oxalato)Borate and Ethyl Isopropyl Sulfone as Electrolyte. Advanced Energy Materials 2024. DOI: 10.1002/aenm.202303909

4. AEM：以溶劑化化學(xué)為媒介設(shè)計高壓電解液，實現(xiàn)高比能/快充鋰離子電池

電解液對于鋰離子電池（LIB）中鋰離子（Li⁺）的傳輸至關(guān)重要。然而，在設(shè)計最佳電解液方面并沒有放之四海而皆準(zhǔn)的原則。在大多數(shù)情況下，設(shè)計過程依賴于經(jīng)驗。

圖1.?溶劑化結(jié)構(gòu)和脫溶劑化過程中的參數(shù)

中科院長春應(yīng)化所明軍、漢陽大學(xué)Yang-Kook Sun等提出了一個基于溶劑化結(jié)構(gòu)的模型，以促進(jìn)與新型高容量硅基陽極兼容的高壓電解液的設(shè)計，特別是硬碳-硅/碳混合陽極（即 HC-Si/C）和鈷酸鋰陰極。其目標(biāo)是實現(xiàn)LIB的高能量密度和快速充電能力。新電解液的設(shè)計包括根據(jù)溶劑化化學(xué)原理仔細(xì)調(diào)整溶劑類型及其比例。

此外，作者還考慮了成膜添加劑對分別在陽極和陰極上形成的SEI和CEI的影響。研究發(fā)現(xiàn)，新設(shè)計的電解液不僅與新型HC-Si/C混合陽極具有出色的兼容性，還能在高壓運行期間緩解鈷酸鋰陰極表面的電解液氧化。

圖2.?溶劑化結(jié)構(gòu)模型介導(dǎo)的高壓電解液設(shè)計

采用優(yōu)化電解液的HC-Si/C||LiCoO₂全電池配置顯示出283.9 Wh kg^-1的高能量密度（相對于電池重量）和5C以上的高倍率性能，在1C下循環(huán)200次后保持78%的容量保持率。

這項開創(chuàng)性的研究調(diào)查了Li⁺脫溶過程和SEI的相互影響，從而實現(xiàn)了高性能LIB。通過研究各種電解液中陽極和陰極上電解液成分的不同行為，作者證明了溶劑化結(jié)構(gòu)相關(guān)模型在指導(dǎo)電極設(shè)計方面的有效性。該模型不僅有助于理解界面行為，還有助于提高LIBs的性能。

圖3.?電化學(xué)性能研究

High Voltage Electrolyte Design Mediated by Advanced Solvation Chemistry Toward High Energy Density and Fast Charging Lithium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2024. DOI: 10.1002/aenm.202304321

5. AM：高流動性/強度雙層凝膠電解質(zhì)實現(xiàn)超柔性無枝晶的纖維狀鋅金屬電池

纖維狀水系鋅離子電池（FAZIBs）具有內(nèi)在安全性、高理論容量和超強的全方位柔性，有望成為可穿戴供能設(shè)備。然而，鋅剝離過程導(dǎo)致的纖維狀電極與電解液的界面分離以及彎曲條件下折疊區(qū)域出現(xiàn)的嚴(yán)重鋅枝晶嚴(yán)重限制了FAZIBs的實際應(yīng)用。

圖1.?鋅陽極.單層凝膠電解質(zhì)中的問題

南京大學(xué)姚亞剛、中科院蘇州納米所張其沖等首次報道了一種先進(jìn)的封裝策略，為纖維狀鋅陽極構(gòu)建了由高流動性聚乙烯醇-醋酸鋅內(nèi)層和高強度海藻酸鋅外層組成的雙層凝膠電解質(zhì)。得益于內(nèi)外層凝膠電解質(zhì)的協(xié)同效應(yīng)以及賴氨酸添加劑在鋅陽極表面形成的固體電解質(zhì)界面（SEI），所制成的纖維狀鋅-鋅對稱電池在1 mA·cm^?2和0.1 Hz的動態(tài)彎曲頻率下具有超過800 h的長循環(huán)壽命。

圖2.?Zn@CNTF的構(gòu)建及表征

有限元模擬進(jìn)一步證實，雙層凝膠電解質(zhì)可有效抑制鋅剝離和彎曲過程中產(chǎn)生的界面分離。更重要的是，基于雙層凝膠電解質(zhì)的堅固扭曲纖維狀鋅/鋅六氰基鐵酸酯電池組裝成功，其在彎曲500次后容量保持率高達(dá)97.7%。因此，這種新型雙層凝膠電解質(zhì)設(shè)計為開發(fā)長壽命纖維狀水系金屬電池鋪平了道路。

圖3.?FAZIB性能

High-Fluidity/High-Strength Dual-Layer Gel Electrolytes Enable Ultra-flexible and Dendrite-Free Fiber-Shaped Aqueous Zinc Metal Battery. Advanced Materials 2024. DOI：10.1002/adma.202313772

6. Angew：雙極聚合物保護(hù)層使鋰金屬負(fù)極在碳酸酯電解液中穩(wěn)定運行

鋰金屬與碳酸乙烯酯（EC）基電解液之間不穩(wěn)定的界面會引發(fā)持續(xù)的副反應(yīng)和不受控制的枝晶生長，從而嚴(yán)重影響鋰金屬電池（LMBs）的使用壽命。

圖1.?BPPL的作用示意

北京理工大學(xué)陳人杰、陳楠、中國科學(xué)院大學(xué)公旭中等利用氰乙基（-CH₂CH₂C≡N）和羥基（-OH）極性基團開發(fā)了一種雙極聚合物保護(hù)層（BPPL），旨在防止EC誘導(dǎo)的腐蝕并促進(jìn)Li⁺離子的快速、均勻傳輸。

研究發(fā)現(xiàn)，-OH和EC之間的氫鍵相互作用促進(jìn)了Li⁺的脫溶劑化過程，并有效捕獲了游離的EC分子，從而消除了寄生反應(yīng)。同時，-CH₂CH₂C≡N基團通過離子-偶極子相互作用錨定TFSI-陰離子，增強了Li⁺的傳輸并消除了濃度極化，最終抑制了鋰枝晶的生長。

圖2.?BPPL的構(gòu)建及表征

因此，BPPL改性鋰陽極能在對稱鋰電池中以10 mA cm^-2的高電流密度和2 mAh cm^-2的容量進(jìn)行均勻的鋰沉積/剝離，持續(xù)時間為300小時（750次循環(huán)）。此外，這些改性鋰陽極與商用LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂和LiFePO₄陰極集成后，顯示出更高的倍率性能和出色的穩(wěn)定性，為開發(fā)高能量密度和安全的LMBs展示了廣闊的前景。

這項工作為基于極性基團設(shè)計的親鋰材料的有機人工SEI層提供了新的視角。這種設(shè)計可實現(xiàn)無枝晶鋰沉積/剝離行為，同時減輕溶劑誘導(dǎo)的副反應(yīng)，為推動LMBs技術(shù)的發(fā)展提供了實用的解決方案。

圖3.?Li|LFP和Li|NMC811全電池性能

Bipolar Polymeric Protective Layer for Dendrite-Free and Corrosion-Resistant Lithium Metal Anode in Ethylene Carbonate Electrolyte. Angewandte Chemie International Edition 2024. DOI: 10.1002/anie.202400619

7. Angew：具有鏈?zhǔn)綐?gòu)象轉(zhuǎn)變的陰離子調(diào)制離子導(dǎo)體，增強鋰金屬電池的界面穩(wěn)性

在固態(tài)鋰金屬電池（SSLMBs）中，不均勻的電解質(zhì)-電極界面層會加劇界面穩(wěn)定性，從而導(dǎo)致界面離子/電荷傳輸不連續(xù)和電解質(zhì)持續(xù)降解。

圖1.?AMIC設(shè)計

北京科技大學(xué)范麗珍、清華大學(xué)張強等構(gòu)建了一種陰離子調(diào)制離子導(dǎo)體（AMIC），即通過利用聚合物與鋰鹽陰離子之間多重相互作用下的構(gòu)象轉(zhuǎn)變，原位構(gòu)建高壓SSLMBs的電解質(zhì)/電極界面層。

研究顯示，陰離子可通過改變聚合物鏈的空間構(gòu)象來調(diào)節(jié)電極界面上超分子聚偏二氯乙烯（PVC）的分解行為，從而進(jìn)一步增強離子傳輸并穩(wěn)定界面形態(tài)。此外，AMIC還減弱了”Li⁺-溶劑化”，增加了Li⁺載體位點，從而提高了鋰離子傳輸數(shù)。

圖2.?AMIC的結(jié)構(gòu)信息和電化學(xué)特性

因此，AMIC具有出色的電化學(xué)性能，離子電導(dǎo)率為1.78×10^-4?S cm^-1（60℃時），離子遷移數(shù)為0.67，電化學(xué)穩(wěn)定窗口(ESW)大于4.8 V。采用AMIC的NCM811||Li電池在4.5 V截止電壓下循環(huán)200次后，容量保持率達(dá)到85%。這項研究揭示了陰離子調(diào)節(jié)聚合物構(gòu)象對穩(wěn)定界面的影響，這不僅對離子增強電解質(zhì)的設(shè)計具有重要意義，而且有助于加深對聚電解質(zhì)界面動力學(xué)的理解。

圖3.?NCM811||Li電池性能

Anion-modulated Ion Conductor with Chain Conformational Transformation for Enhanced Interfacial Phase Stabilization of High-Voltage Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2024. DOI: 10.1002/anie.202317856

8. EnSM：分子間相互作用實現(xiàn)準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)中的有序離子傳輸，用于長壽命鋰金屬電池

復(fù)合凝膠聚合物電解質(zhì)（CGPEs）在提高鋰（Li）金屬電池的安全性和循環(huán)穩(wěn)定性方面具有巨大潛力，因此受到廣泛關(guān)注。然而，CGPEs中填料與聚合物之間的界面相容性較差，這嚴(yán)重阻礙了鋰離子（Li⁺）的通路，限制了電池的性能。

圖1.?AGPE反應(yīng)機理示意圖

中山大學(xué)王成新、雷丹妮等開發(fā)了一種制備CGPE的全新策略，即形成化學(xué)鍵合的Al(EtO)₃/PEO網(wǎng)絡(luò)，在Al(EtO)₃納米線框架和PEO矩陣之間提供快速有序的Li⁺傳輸通道。具體而言，在陽離子聚合反應(yīng)中，Al(EtO)₃納米線框架在催化聚（乙二醇）二縮水甘油醚（PEGDE）開環(huán)聚合的同時與PEO結(jié)合?；谶@種獨特的結(jié)構(gòu)，AGPE在30℃時具有6.8×10^-4?S cm^-1的高離子電導(dǎo)率和高達(dá)5.3 V

圖2.?鋰沉積/剝離性能

結(jié)果，Li||Li對稱電池具有超長壽命（0.1 mAh cm^-2時大于3000 h），這表明鋰金屬與AGPE具有出色的界面兼容性。此外，采用AGPE的Li||LiFePO₄（LFP）電池還實現(xiàn)了出色的循環(huán)性能（在0.2 C下循環(huán)150次后容量保持率為92%）。并且，通過將LFP陰極的質(zhì)量負(fù)載增加到6 mg cm^-2，該電池在0.1 C下循環(huán)46次后也實現(xiàn)了95.6 %的高容量保持率。這些結(jié)果為提高復(fù)合電解質(zhì)的電化學(xué)性能和促進(jìn)其商業(yè)應(yīng)用進(jìn)程開辟了一條新途徑。

圖3.?全電池性能

The intermolecular interaction enables ordered ion transport in quasi-solid-state electrolyte for ultra-long life lithium-metal battery. Energy Storage Materials 2024. DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103277

原創(chuàng)文章，作者：Jenny（小琦），如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/03/29/c4f1ea0c3a/

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