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三年冷板凳，刷新世界記錄

清華易陳誼團隊長期專注于真空蒸鍍鈣鈦礦太陽能電池工藝的開發(fā)，因為蒸鍍不像旋涂那么快速迭代，所以易老師回國后坐了至少三年冷板凳，他咬定青山不放松，即使引用次數(shù)下滑好幾年，也不做短頻快的溶液法鈣鈦礦。

2020年蘋果手機用上了OLED屏幕，OLED蒸鍍法的成功應(yīng)用，證明了蒸鍍法在半導(dǎo)體產(chǎn)業(yè)的巨大應(yīng)用前景。OLED從1987的發(fā)明，到2020年的巨大市場，說明一個產(chǎn)品的迭代是漫長的。

如下圖，易老師的引用次數(shù)即將迎來‘微笑曲線’，引用即將爆發(fā)。而且，他走出了自己的道路，并一舉突破世界記錄。

圖1. 易老師的引用次數(shù)

有機-無機雜化鈣鈦礦太陽能電池具有光電轉(zhuǎn)化效率高、成本低廉等優(yōu)點，受到學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界的重視。然而現(xiàn)階段高效率鈣鈦礦電池多數(shù)是通過溶液法制備，基于前驅(qū)體溶液化學(xué)性質(zhì)的復(fù)雜性，溶液法在可重復(fù)性和大面積制備方面都難以滿足商業(yè)大規(guī)模生產(chǎn)的要求，且存在有機溶劑污染環(huán)境的問題，難以和工業(yè)化生產(chǎn)兼容。相比之下，真空蒸鍍工藝有效避免了有機溶劑的使用，且可以實現(xiàn)大面積均勻沉積薄膜，具有良好的穩(wěn)定性和可重復(fù)性，被認(rèn)為是一種可以規(guī)?；a(chǎn)的工藝。然而，迄今為止，通過真空蒸鍍工藝制備的鈣鈦礦太陽能電池的光電轉(zhuǎn)化效率仍顯著落后于溶液旋涂法。

圖2. 蒸鍍法鈣鈦礦

近日，清華大學(xué)易陳誼團隊通過開發(fā)一種新的空穴傳輸材料，并結(jié)合真空蒸鍍鈣鈦礦薄膜實現(xiàn)了26.41%（認(rèn)證26.21%）的鈣鈦礦太陽能電池世界最高效率記錄，這同時也是真空蒸鍍鈣鈦礦電池效率首次超過傳統(tǒng)溶液法，展示了該方法在未來鈣鈦礦商業(yè)化生產(chǎn)中的巨大發(fā)展?jié)摿?/strong>。該成果以“Highly efficient and stable perovskite solar cells via a multifunctional hole transporting material” 為題發(fā)表于國際學(xué)術(shù)期刊《焦耳》(Joule)。本論文共同第一作者是清華大學(xué)電機系博士生周俊杰、譚理國、劉越和李航；通訊作者是易陳誼；合作者包括清華大學(xué)化學(xué)系華瑞茂、瑞士蘇黎世應(yīng)用科技大學(xué)Wolfgang Tress、意大利費拉拉大學(xué)Simone Meloni等。

2023年是單節(jié)鈣鈦礦光伏器件效率再次得到重大突破的一年。當(dāng)鈣鈦礦電池的世界最高效率在25%附近停留了近三年之久后，其效率再次迎來突破，于2023年4月首次突破至26%。隨后國內(nèi)外多個科研團隊開始紛紛發(fā)力，力爭取得單節(jié)鈣鈦礦光伏器件的世界最高效率記錄。同年6月，中科大徐集賢教授團隊成功將單節(jié)效率再次提高到26.1%，成功取得榜首。但僅隔2月，該效率又被加拿大多倫多大學(xué)的Sargent團隊以26.14%的效率反超。這也是目前Best Research-Cell Efficiency Chart (NREL)上所記錄的單節(jié)鈣鈦礦光伏器件的最高效率。如今時隔半年之久，該效率再次被清華大學(xué)易陳誼團隊刷新！

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迎來科研和產(chǎn)業(yè)爆發(fā)期

易陳誼教授目前是清華大學(xué)電機系特別研究員、副教授、博士生導(dǎo)師，入選國家海外高層次青年人才項目。曾師從染料敏化太陽能電池之父Michael Graetzel教授，取得染料敏化太陽能電池和鈣鈦礦電池的世界最高效率，其團隊目前的研究方向是開發(fā)大規(guī)模制備鈣鈦礦薄膜的新工藝。值得注意的是，易陳誼教授還擔(dān)任了無限光能技術(shù)有限公司的聯(lián)合創(chuàng)始人兼首席科學(xué)家，其實驗室的科研成果也由無限光能所承接。目前該公司已建成10MW級鈣鈦礦太陽能電池組件試驗線，規(guī)劃的100MW級大尺寸鈣鈦礦太陽能電池中試生產(chǎn)線將于2024年建成，屆時將實現(xiàn)鈣鈦礦太陽能電池的商業(yè)化量產(chǎn)。

成果簡介

1. AM：蒸鍍法和溶液結(jié)合實現(xiàn)24%效率@1cm²大面積鈣鈦礦電池

真空蒸鍍技術(shù)具有良好的可重復(fù)性，可以制備均勻大面積鈣鈦礦薄膜，是未來鈣鈦礦規(guī)模化生產(chǎn)最有潛力的工藝。但有機鹵化銨的高蒸汽壓使得蒸鍍沉積鈣鈦礦的過程難以控制，是目前難以解決的問題之一。

清華大學(xué)易陳誼團隊創(chuàng)新性的開發(fā)了一種真空順序蒸鍍工藝，將真空蒸鍍法和溶液旋涂法的優(yōu)勢相結(jié)合。先使用真空蒸鍍沉積制備大面積均勻的碘化鉛模板，在使用鹵化胺溶液和碘化鉛反應(yīng)轉(zhuǎn)化，實現(xiàn)高度可重復(fù)地制備大面積均勻的鈣鈦礦薄膜。通過該方法制備的鈣鈦礦太陽能電池表現(xiàn)出優(yōu)異的光電性能和良好的可拓展性，在小面積(0.10 cm²)和大面積（1 cm²）上的功率轉(zhuǎn)換效率分別達(dá)到了為24.3%（認(rèn)證效率23.9%）和24.0%（認(rèn)證效率 23.7%），并實現(xiàn)了當(dāng)時大面積（1 cm²）鈣鈦礦電池的效率新紀(jì)錄。同時，器件還表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，在一個太陽光下運行1000小時后保持其初始效率的90%。在大面積（1cm²）上效率為24.0%，實現(xiàn)了大面積（1cm²）鈣鈦礦電池的效率新紀(jì)錄。同時，器件在一個太陽光下運行1000小時后仍保持其初始效率的90%，表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。該方法可以制備大面積高效率鈣鈦礦太陽能電池，并且具備優(yōu)異的可重復(fù)性，為鈣鈦礦太陽能電池的大規(guī)模應(yīng)用提供了一條有前景的途徑。

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202205027

2. Joule：蒸鍍法制備效率超過24%的無甲胺Cs_xFA_1-xPbX₃鈣鈦礦太陽能電池

無甲胺的銫-甲脒鈣鈦礦具有更理想的帶隙的穩(wěn)定性，是未來發(fā)展光伏最理想的材料之一。然而目前銫-甲脒鈣鈦礦的結(jié)晶過程和薄膜形貌難以控制，進(jìn)而導(dǎo)致銫-甲脒體系鈣鈦礦太陽能電池的光電轉(zhuǎn)換效率明顯落后于含有甲胺的體系。

清華大學(xué)易陳誼團隊通過引入真空熱蒸發(fā)鍍膜制備碘甲脒（FAI）與傳統(tǒng)的溶液制備鹵化鉛前驅(qū)體相結(jié)合，制備出了高穩(wěn)定性和高效率的太陽能電池，突破了當(dāng)時無甲胺銫-甲脒鉛鹵鈣鈦礦（銫甲脒鈣鈦礦）太陽能電池效率的最高記錄。與傳統(tǒng)溶液法相比，真空熱蒸發(fā)工藝能夠制備出厚度可控且均勻性更好的碘甲脒（FAI）薄膜，從而促進(jìn)后續(xù)的FAI與鹵化鉛之間的化學(xué)轉(zhuǎn)化反應(yīng)?；谠摲椒ㄖ苽涞男∶娣e0.1cm²和大面積1cm²的太陽能電池分別取得了24.1%（認(rèn)證效率23.9%）和22.8%的光電轉(zhuǎn)換效率。未封裝的蒸鍍太陽能電池在干燥空氣中放置20000小時之后仍保持了95%的初始光電轉(zhuǎn)換效率。

更重要的是，這種引入真空熱蒸發(fā)制備銫-甲脒鈣鈦礦的工藝對生產(chǎn)環(huán)境的容忍度很高，在50%相對濕度的夏天仍然能夠制備出性能優(yōu)良的器件，且具有良好的可重復(fù)性，非常適用于工業(yè)化生產(chǎn)。這項工作展示了真空熱蒸發(fā)鍍膜工藝在制備高度均勻鈣鈦礦薄膜方面的優(yōu)越性和產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用的可行性。

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435122001933

3、Science Advances:真空順序蒸鍍法制備超過24%效率的鈣鈦礦太陽能電池

真空蒸發(fā)技術(shù)可以將前驅(qū)體均勻的沉積在基地上，并可以精確控制薄膜厚度，這與可擴張的制造兼容。此外與共蒸發(fā)法相比，逐層順序沉積法還避免了鹵化鉛和有機銨鹽在不同真空室中分別蒸發(fā)的交叉污染風(fēng)險。

在此基礎(chǔ)上，清華大學(xué)易陳誼團隊提出了一種氯元素合金化的真空順序沉積蒸鍍工藝，用于制備高效率大面積鈣鈦礦太陽能電池。該工藝先通過蒸發(fā)碘化銫(CsI)，碘化鉛(PbI₂)和氯化鉛(PbCl₂)，以生成一種復(fù)合前驅(qū)體膜，然后再在該復(fù)合前驅(qū)體薄膜上進(jìn)一步精確沉積甲脒氫碘酸鹽(FAI)。Cl合金介導(dǎo)的真空沉積法可制備結(jié)晶度高、均勻性好的鈣鈦礦薄膜。在前驅(qū)體膜中加入一定量的氯，形成的PbI₂-alloy膜表現(xiàn)出更強的擇優(yōu)取向程度和更高的結(jié)晶度。同時，加入碘化鉛晶格中的氯加速了銨鹽的擴散，促進(jìn)了鈣鈦礦的結(jié)晶?；诼却辖鸾閷?dǎo)的真空蒸鍍工藝制備的鈣鈦礦太陽能電池表現(xiàn)出了優(yōu)異的光電性能，在AM 1.5G標(biāo)準(zhǔn)光照下取得了最高24.42%的光電轉(zhuǎn)換效率，刷新了當(dāng)時真空蒸鍍法制備鈣鈦礦太陽能電池的效率紀(jì)錄，在1cm²和14.4 cm²的大面積器件上分別實現(xiàn)了23.44%和19.87%的光電轉(zhuǎn)化效率。該研究結(jié)果展示了真空蒸鍍工藝在制備大面積高效率鈣鈦礦太陽能電池的優(yōu)越性和產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用的可行性，加速了公司產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程。

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abo7422

4、Advanced Functional Materials：高效鈣鈦礦太陽能電池可再生蒸發(fā)的熔鹽策略

真空蒸發(fā)對可擴展的鈣鈦礦太陽能電池的制造很有前景。然而，金屬鹵化物粉末的導(dǎo)熱性差，導(dǎo)致了不利的溫度不均勻性，破壞了蒸發(fā)速率的穩(wěn)定性，對鈣鈦礦薄膜的可重復(fù)沉積構(gòu)成了重大挑戰(zhàn)。

清華大學(xué)易陳誼報道了一種熔融鹽順序蒸發(fā)策略，可用于重復(fù)性地制造具有良好穩(wěn)定性的高效FA基鈣鈦礦太陽能電池。該方法通過按一定比例混合金屬鹵化物，可以在遠(yuǎn)低于金屬鹵化物熔點的溫度下形成熔鹽。與傳統(tǒng)的多源共蒸發(fā)方法相比，熔融鹽策略可以大大簡化蒸發(fā)過程。與固態(tài)鹵化鉛粉末相比，液相熔融鹽可以極大地均勻溫度，其蒸發(fā)速率可以在整個蒸發(fā)周期中保持穩(wěn)定，極大地提高了蒸發(fā)的批次間穩(wěn)定性。熔融鹽蒸發(fā)的鈣鈦礦電池表現(xiàn)出更高的結(jié)晶度和均勻性，制備的電池實現(xiàn)了23.95%（0.1cm²）和23.30%（1cm²）的光電轉(zhuǎn)化效率。該工藝顯著提升了真空氣相沉積法制備鈣鈦礦太陽能電池的重復(fù)性和可應(yīng)用的鈣鈦礦材料范圍。對于鈣鈦礦的進(jìn)一步商業(yè)化來說，它不僅極大的提高了生產(chǎn)良率，同時大大降低氣象沉積工藝控制難度、提升了生產(chǎn)效率、降低了設(shè)備投資成本。

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202211232