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湖大魯兵安EES：有機/水混合電解液中的氫鍵調(diào)控實現(xiàn)安全、高壓的鉀離子電池

可再生能源(如太陽能和風能)的間歇性和不均勻分布的缺點以及大規(guī)模儲能的迫切需求加速了電池技術的發(fā)展。其中，鋰電池無疑在全球能源市場占據(jù)主導地位。然而，使用有機電解液引起的安全問題始終存在，可能導致災難性的火災或爆炸，對生命構成極大威脅。為了追求更可靠、更經(jīng)濟的能源存儲，近幾十年來，具有高安全性、低成本和易于組裝條件的水系電池重新引起了人們的關注。

在此，湖南大學魯兵安團隊利用丁二腈（SCN）進行氫鍵（H-bond）調(diào)控，重構H₂O分子的結合狀態(tài)，將具有強氫鍵網(wǎng)絡的“自由H₂O”轉(zhuǎn)化為受SCN分子限制的“固定化H₂O”，從而抑制H₂O的活性。設計的5.6 m KFSI-SCN-H₂O混合電解液具有達到4.0 V的寬ESW，特別是在5.1 V以上具有高正極極限，這是目前報道的水系鉀離子電解液中最高的。

此外，該電解液具有不可燃性、改進的導電性和更寬的適用溫度范圍。因此，組裝的KVPO₄F||PTCDI全電池在10,000次循環(huán)中表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，每次循環(huán)的容量衰減低至0.0025%，并展現(xiàn)約100 Wh kg^-1的高能量密度。

圖1. KFSI-SCN-H₂O雜化電解液的理化性質(zhì)

總之，該工作開發(fā)了一種高壓有機/水混合電解液（5.6 m KFSI-SCN-H₂O），通過氫鍵調(diào)節(jié)策略將“自由H₂O”轉(zhuǎn)化為“固定化H₂O”，解決了AKIBs中長期存在的電壓窗口窄的問題。一方面，引入SCN作為氫鍵受體，打破H₂O-H₂O相互作用的強氫鍵網(wǎng)絡，通過SCN-H₂O相互作用形成弱氫鍵，加強H₂O分子中的O-H鍵，從而大大降低H₂O的活性。另一方面，SCN可以巧妙地參與K⁺初級溶劑化殼，并有助于在電極表面形成堅固的雙界面層，該間相由SCN衍生的外層和富含KF的內(nèi)層組成，從而進一步保證了AKIBs穩(wěn)定的循環(huán)性能。

結果表明，設計的5.6 m KFSI-SCN-H2O電解液的ESW擴展到4.0 V，特別是在5.1 V以上具有相當高的正極極限，可以與高壓KVPO4F正極匹配，預示著高壓AKIBs的實現(xiàn)。組裝的KVPO4F||PTCDI全電池在10,000次循環(huán)中表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，每次循環(huán)的容量衰減率為0.0025%，能量密度約為100 Wh kg^-1。盡管本研究中的能量密度仍與商業(yè)價值有所不同，但氫鍵調(diào)節(jié)混合電解液為在不影響安全性的情況下實現(xiàn)更高能量密度的水系電池提供了新的見解。

圖2. KVPO₄F||PTCDI全電池的電化學性能

Hydrogen-bond regulation in organic/aqueous hybrid electrolyte for safe and high-voltage K-ion batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d3ee03729k

原創(chuàng)文章，作者：Jenny（小琦），如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/03/28/a3aad3a621/

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