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?廣工大AFM：H+/Li+離子交換誘導(dǎo)尖晶石離子導(dǎo)電層實(shí)現(xiàn)高能硫化物基全固態(tài)鋰電池

全固態(tài)鋰電池（ASSLIBs）因其高能量密度和固有的安全性，有望成為新一代能源技術(shù)。然而，固態(tài)電解質(zhì)與高壓正極之間嚴(yán)重的界面反應(yīng)構(gòu)成了重大挑戰(zhàn)，尤其是在較高的充電電壓下。

在此，廣東工業(yè)大學(xué)林展、劉晨宇等人提出了一種由 H₃PO₄?觸發(fā)的 H⁺/Li⁺?交換策略，將 LiCoO₂?(LCO) 表面轉(zhuǎn)化為尖晶石 Co₃O₄/Li₃PO₄?離子導(dǎo)電相。該種尖晶石相的厚度為 15 nm，與 LCO 具有良好的親和性，可抑制界面副反應(yīng)。

此外，與塊體 LCO 相比，尖晶石 Co₃O₄?和無定形 Li₃PO₄?都具有較高的離子電導(dǎo)率，從而促進(jìn)了界面離子傳輸。通過改性，ASSLIBs 可提供高比容量（0.1 C 時(shí)為 146.2 mAh g^-1）、出色的倍率性能（2 C 時(shí)為 116.4 mAh g^-1）和長期循環(huán)性（0.5 C 時(shí)為 350 次），對 Li/Li⁺?的截止電壓為 4.3 V。此外，該種堅(jiān)固的尖晶石相還進(jìn)一步提高了在更高的截止電壓（4.5 V vs.Li⁺/Li）下的穩(wěn)定循環(huán)（0.1 C 下 100 次循環(huán)，168.9 mAh g^-1）。

圖1. ASSLIBs 的電化學(xué)性能

總之，該工作通過簡單的 H⁺/Li⁺?交換策略，成功地在 LCO 表面原位構(gòu)建了 Co₃O₄/Li₃PO₄?基尖晶石離子導(dǎo)電相，克服了 LCO 與 SE 之間的界面副反應(yīng)，確保了 ASSLIBs 的快速充放電能力。研究表明，該種原位 H⁺/Li⁺?交換實(shí)現(xiàn)了從大塊 LCO 到表面 Co₃O₄?的連續(xù)微觀結(jié)構(gòu)，避免了離子擴(kuò)散的中斷。此外，與塊狀 LCO 相比，尖晶石 Co₃O₄?和無定形 Li₃PO₄?都具有較高的離子電導(dǎo)率，從而促進(jìn)了界面離子傳輸。

結(jié)果顯示，ASSLIBs 在 4.3 V 截止電壓下對 Li/Li⁺的比容量較高（0.1 C 時(shí)為 146.2 mAh g^-1），并且在循環(huán) 300 次后仍能保持 86.5%的初始容量。此外，該種尖晶石離子導(dǎo)電界面還具有優(yōu)異的倍率性能（2 C 時(shí)為 116.4 mAh g^-1）和長循環(huán)穩(wěn)定性（0.5 C 時(shí)循環(huán) 350 次）。因此，該種原位 H⁺/Li⁺?交換策略為高導(dǎo)電性界面重構(gòu)提供了新的思路，為開發(fā)高性能 ASSLIB 提供了良好的參考。

圖2. 抑制界面副反應(yīng)

A H+/Li+ Ion Exchange Induced Spinel Ion-Conductive Interphase Stabilizes 4.5 V LiCoO2 in Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Battery,?Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202316543

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