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盡管在鋅/電解質界面構建貧水雙電層（EDL）取代初始富水雙電層已被用于實現(xiàn)水系鋅離子電池中高度可逆的鋅負極，但其根本功能機制仍缺乏研究。

在此，中國科學技術大學朱永春團隊構建了一系列從富H₂O到貧H₂O的EDL結構以全面研究其對鋅沉積/剝離過程的影響。該工作首次揭示了由于在剝離過程中Zn²⁺與H₂O的溶劑化受到不良電極-溶劑接觸的阻礙而產(chǎn)生隱藏在貧H₂O EDL后面的死Zn。同時，隨著EDL中H₂O的減少，通過增大Zn成核過電位和減少Zn與H₂O之間的直接接觸，可抑制與富含H₂O EDL相關的枝晶生長和副反應。

基于此，作者提出了富H₂O和貧H₂O的EDL之間權衡概念，以實現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)。結果顯示，通過1mM天冬氨酸（APM）添加劑構建中等程度的貧H₂O EDL，可實現(xiàn)高度可逆的Zn負極。此外，該電池可實現(xiàn)4500小時以上的長循環(huán)壽命以及1050次循環(huán)中99.67%的高庫侖效率。

圖1. 作用機制示意圖

總之，該工作通過APM添加劑在Zn/電解質界面構建了一系列從富H₂O到貧H₂O EDL結構，以全面研究其對Zn沉積/剝離的影響。作者發(fā)現(xiàn)，EDL 中 H₂O 的減少可增加 Zn 成核過電勢進而抑制鋅枝晶生長。此外，該工作首次報道了富 H₂O 和貧 H₂O EDL 之間權衡的關鍵作用。結果顯示，采用優(yōu)化電解質的鋅/鋅對稱電池在0.1 mA cm^-2下表現(xiàn)出超過4500小時的超長循環(huán)壽命，并實現(xiàn)良好的倍率性能。

此外，在 5 mA cm^-2 的高電流密度，中等程度的貧 H₂O EDL 可實現(xiàn)高度可逆的鋅沉積/剝離，循環(huán)次數(shù)超過 1050小時，平均 CE 為 99.67%。此外，用CNT/MnO₂和NH₄V₄O₁₀正極組裝的全電池表現(xiàn)出顯著增強的循環(huán)穩(wěn)定性和優(yōu)異的倍率性能。因此，該項工作為補充 EDL 調節(jié) AZlB 的基本功能機制和設計規(guī)則提出了一種新的見解。

圖2. 電池性能

Trade-off between H2O-rich and H2O-poor electric double layer enables highly reversible Zn anodes in aqueous Zn-ion batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee00147h

原創(chuàng)文章，作者：Jenny（小琦），如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/03/24/dd2d55cd66/

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?中科大朱永春EES：界面雙電層H2O平衡實現(xiàn)高可逆鋅金屬電池

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