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?浙大范修林Chem：基于動(dòng)態(tài)屏蔽帶電界面實(shí)現(xiàn)高電壓鋰電池

高壓鋰金屬電池的高能量密度吸引了眾多的關(guān)注，但由于其高反應(yīng)性的鋰金屬負(fù)極和高電壓下正極的強(qiáng)催化效應(yīng)，其發(fā)展受到了嚴(yán)重限制。盡管眾多電解液策略已經(jīng)能夠有效地增強(qiáng)鋰金屬負(fù)極側(cè)的庫侖效率，但正極側(cè)在高電壓下的具體電解液穩(wěn)定機(jī)制仍然不清楚。因此，深入研究電解液的性質(zhì)和界面化學(xué)對推動(dòng)高壓鋰金屬電池電解液的有效設(shè)計(jì)尤為重要。

在此，浙江大學(xué)范修林團(tuán)隊(duì)基于傳統(tǒng)EDL模型引入了一個(gè)名為“區(qū)域d”的新參數(shù)，以此建立起雙電層功能區(qū)和電解液的氧化穩(wěn)定性之間的關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn)，通過減小d區(qū)域的空間尺度和調(diào)控其內(nèi)部的物種分布，能夠?qū)崿F(xiàn)正極界面的電勢迅速降至電解液體相電勢，從而可以有效地抑制電解液的持續(xù)分解。通過精細(xì)調(diào)控功能區(qū)d，設(shè)計(jì)的1.5 M LiFSI/(3,3,3-Trifluoropropyl) trimethoxysilane（TFTMS）電解液顯示出超過5.5 V的氧化穩(wěn)定性，并能良好匹配鋰金屬、石墨和高壓層狀正極。

圖1. LiCoO₂/電解液界面功能區(qū)d的量化

總之，該工作根據(jù)電解質(zhì)的內(nèi)在電化學(xué)特性，通過破譯 EDL 結(jié)構(gòu)與氧化穩(wěn)定性之間的相關(guān)性展示了一種核心概念。作者定義了一個(gè)指標(biāo) d，用于量化 EDL 功能域的范圍和其中的成分。此外，作者合理地設(shè)計(jì)了一種 1.5 M LiFSI/TFTMS 電解質(zhì)，它具有極窄的功能區(qū) d，并能形成富含無機(jī)物的中界面，從而最大限度地提高抗氧化性和還原穩(wěn)定性。

獨(dú)特的 d 區(qū)機(jī)制和溶劑分子固有的出色氧化穩(wěn)定性為低濃度 LiFSI/TFTMS 電解液中的鋰和石墨負(fù)極及高壓正極提供了穩(wěn)定性。所設(shè)計(jì)的 1.5 M LiFSI/TFTMS 電解液可使高壓 4.6 V Li||LCO (N/P = 1.9) 和 4.6 V Li||NCM811 (N/P = 2.2) 全電池在 300 次循環(huán)中保持穩(wěn)定，并使 1.0 Ah 石墨||NCM811 軟包電池的循環(huán)壽命大于 1,500 次，CR 高達(dá) 93%。因此，該項(xiàng)研究為了解 EDL 在電解質(zhì)中的作用提供了寶貴的見解，可極大地?cái)U(kuò)展下一代高能鋰電池系統(tǒng)的電解質(zhì)設(shè)計(jì)策略。

圖2. 不同電解液在高電壓下對Li||LCO和Gr||NCM811軟包電池的電化學(xué)性能

Dynamic shielding of electrified interface enables high-voltage lithium batteries, Chem 2024 DOI: 10.1016/j.chempr.2024.01.001

原創(chuàng)文章，作者：Jenny（小琦），如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/03/23/fc1945bbc0/

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