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【DFT+實驗】KAUST 張華彬Angew：單原子高價態(tài)Mo“陷阱”捕獲電子誘導電荷聚集促進光催化產(chǎn)氫

隨著溫室氣體二氧化碳的排放，地球的環(huán)境問題日益嚴峻，威脅了人類的生存和發(fā)展。隨著國家雙碳戰(zhàn)略的提出，我們迫切需要發(fā)展新型能源材料及技術。

其中，氫能是一種清潔、高效、安全、可持續(xù)的綠色能源。利用太陽能分解水制氫可將太陽能轉化并儲存為化學能，被視為解決環(huán)境污染及開發(fā)新型能源等問題的理想方式之一。

在諸多光催化劑中，構造具有明確活性位點的單原子光催化劑，可以有效從原子尺度上精確探索其結構與功能的構效關系，進一步提升原子利用率、增強能量轉換效率。

在半導體材料中構造光生電子的特定轉移路線，植入電子陷阱，避免其余載流子重組，可以有效的增強電子-空穴分離動力學、增強光催化性能。具有明確活性位點的單原子光催化劑，可以提供一個良好的研究平臺，有望實現(xiàn)精確構造原子尺度電子陷阱，加速光生電子轉移，監(jiān)測其在光催化反應動力學中的作用機制。

近日，阿卜杜拉國王科技大學的張華彬教授、Magnus Rueping教授等人，將高氧化態(tài)的Mo原子作為電子陷阱，以單原子形式植入Cd_0.5Zn_0.5S晶格中，結合瞬態(tài)吸收光譜及第一性原理計算，表征了Mo原子的電荷聚集效應加快了光生電子的轉移，有效抑制電子-空穴復合，增強了光催化析氫效率。

通過HRTEM等表征了高分散的Mo原子位點成功的植入Cd_0.5Zn_0.5S（CZS）晶格中，且CZS@Mo保持并具有高的比表面積，有利于在催化過程中暴露活性位點參與反應。

通過EXAFS、XPS證實了單原子的Mo在CZS中的晶格畸變及電子轉移，并確定了高價態(tài)的Mo(+4.15)物種的存在。由于Mo物種的高價態(tài)，其對體相光生電子產(chǎn)生的固有且強大的吸引力，起到一個電子泵的作用。UV-vis和EPR光譜揭示了Mo原子的修飾降低了CZS的帶隙并可以成功捕獲光生電子，增強CZS@Mo中自由基數(shù)量。

在λ?>?420?nm紫外光下，3.11 wt%Mo負載量的CZS@Mo表現(xiàn)出了良好的光催化析氫性能，經(jīng)歷四次循環(huán)后，材料的結構穩(wěn)定并保持高催化活性。瞬態(tài)吸收光譜成功監(jiān)測到了在400nm處CZS和CZS @Mo的光生電子動力學行為，證實了Mo電子“陷阱”的對電子-空穴復合的抑制作用。

DFT理論計算的差分電荷密度圖清楚的展示了Mo原子周圍的高電子密度，反應歷程的吸附自由能解釋了Mo位點的良好催化動力學，證實了Mo原子的電子捕獲效應及其在光催化析氫中的反應機理。本文的研究結果為可控設計和制備具有良好應用前景的單原子光催化制氫催化劑提供了重要的理論依據(jù)。

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