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?【DFT+實(shí)驗(yàn)】Angew.：Cu-Ni串聯(lián)催化劑用于硝酸鹽高效合成氨

電催化硝酸鹽還原可以持續(xù)產(chǎn)生氨，減輕水污染，但由于動(dòng)力學(xué)不匹配和HER競爭，具有挑戰(zhàn)性。Cu/Cu₂O異質(zhì)結(jié)可有效地破壞NO₃^?到NO₂^?的速率決定步驟，從而實(shí)現(xiàn)NH₃的高效轉(zhuǎn)化，但電化學(xué)重構(gòu)表明其不穩(wěn)定。

基于此，南京大學(xué)高冠道教授等人報(bào)道了一種可編程脈沖電解策略，以獲得可靠的Cu/Cu₂O結(jié)構(gòu)，其中Cu在氧化脈沖期間被氧化成CuO，然后在還原時(shí)再生Cu/Cu₂O。

在最佳脈沖條件下，Cu/Cu₂O具有較高的NO₃^?到NH₃的法拉第效率（FE為88.0±1.6%，pH=12）和NH₃產(chǎn)率（583.6±2.4 μmol cm^?2 h^?1）。

研究發(fā)現(xiàn)，突破NO₃^?到NO₂^?的有限動(dòng)力學(xué)是提高NO₃RR反應(yīng)性的關(guān)鍵。過氧化后形成大量CuO躍遷，在后續(xù)還原過程中實(shí)現(xiàn)Cu/Cu₂O結(jié)構(gòu)的自我修復(fù)，其中Cu/Cu₂O使NO₃^?快速轉(zhuǎn)化為NO₂^?，其中脈沖NO₃RR的高反應(yīng)性高度依賴于原位生成的Cu/Cu₂O界面。

此外，脈沖NO₃RR過程中不同的產(chǎn)物范圍主要取決于Cu/Cu₂O的氫吸附。在pH=14時(shí)，低過電位下Cu/Cu₂O上的弱H_ad限制了NH₃的生成。NO₃^?到NO₂^?的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)比NO₂^?到NH₃的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)要快，導(dǎo)致大量的NO₂^?積累。

在高過電位下，隨著H_ad覆蓋率的增加，NO₃^?對(duì)NH₃的反應(yīng)性顯著增強(qiáng)。通過降低電解液的pH值，可有效地調(diào)節(jié)NH₃生成的反應(yīng)活性和選擇性，并設(shè)計(jì)了Cu-Ni串聯(lián)催化劑體系，進(jìn)一步平衡NO₃^?生成NO₂^?和NO₂^?生成NH₃的反應(yīng)速率。

在脈沖條件下，原始Cu-Ni合金轉(zhuǎn)化為活性Cu/Cu₂O-Ni/Ni(OH)₂配合物，其中Cu/Cu₂O結(jié)構(gòu)優(yōu)先催化NO₃^?還原為NO₂^?，Ni/Ni(OH)₂為H_ad的進(jìn)一步加氫提供了結(jié)合位點(diǎn)。串聯(lián)催化可以平衡NO₃^?到NO₂^?和NO₂^?到NH₃反應(yīng)的速率，從而在相對(duì)較低的過電位下顯著增強(qiáng)上述轉(zhuǎn)化。

Electrical Pulse-Driven Periodic Self-Repair of Cu-Ni Tandem Catalyst for Efficient Ammonia Synthesis from Nitrate. Angew. Chem. Int. Ed., 2023.

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