新材料的開發(fā)及其組成和微觀結構的優(yōu)化，對于清潔能源和環(huán)境可持續(xù)性等下一代技術至關重要。
然而，材料發(fā)現(xiàn)和優(yōu)化，一直是一個令人沮喪的緩慢過程。愛迪生式的試錯過程是耗費時間和資源效率低下的，特別是與巨大的材料設計空間相比。盡管傳統(tǒng)的組合沉積方法可以產(chǎn)生材料庫，但這些材料選擇有限，無法利用納米材料合成的重大突破。
在此，來自美國圣母大學的Yanliang Zhang等研究者報告了一種高通量的組合印刷方法，能夠在微尺度的空間分辨率下制造具有組成梯度的材料。相關論文以題為“High-throughput printing of combinatorial materials from aerosols”于2023年05月10日發(fā)表在Nature上。
材料在許多科學和技術創(chuàng)新中起著關鍵作用，而開發(fā)新材料的進展對解決重大社會挑戰(zhàn)至關重要。組合材料沉積（例如共濺射）使得能夠快速篩選用于電子、磁性、光學和能源相關應用的新材料。這些組合材料庫具有樣品豐富的特點，有助于闡明組成-結構-性能關系，并能夠在廣泛的組成范圍內(nèi)快速篩選材料。
然而，激光或等離子體的固有高能性質限制了許多材料（例如膠體顆粒、熱敏聚合物）在通用組合材料庫的開發(fā)中的應用。增材制造作為一種多功能方法，利用微觀和納米級建筑模塊來制造復雜結構的材料。
最近，人們提出了幾種印刷方法，包括噴墨印刷、電化學印刷和電流動氧化還原印刷，用于制作材料庫。然而，這些方法在材料選擇和不同材料的通用組合以及梯度材料庫的生產(chǎn)方面仍存在限制，這是由于缺乏快速混合機制和無法迅速變化混合比例所導致的挑戰(zhàn)。
對于理想的相互擴散系統(tǒng)，希望具有低流體粘度和最小的擴散單元尺寸，這促使人們探索使用氣溶膠進行原位混合和打印的潛力。先前的多材料氣溶膠噴射打印研究在功能材料和器件的開發(fā)方面取得了穩(wěn)步進展，盡管基于氣溶膠的梯度組合材料打印仍具有挑戰(zhàn)性。
在基于氣溶膠的打印過程中，材料沉積速率可能受到多個參數(shù)的影響（如氣溶膠墨水流速、護套氣體流速、打印速度、霧化電壓等），而這些打印參數(shù)的相互作用使得氣溶膠混合和沉積過程變得復雜。未經(jīng)優(yōu)化的墨水配方和打印條件可能導致噴射不穩(wěn)定，從而在基于氣溶膠的打印中引入不確定性。
為了理解氣溶膠混合和組合打印過程的集體行為，研究者通過結合實驗技術（例如快速相機成像）和計算流體動力學（CFD）模擬系統(tǒng)地研究墨水配方、氣溶膠混合與相互作用以及打印參數(shù)優(yōu)化。
為了實現(xiàn)基于氣溶膠的混合和打印，在此，研究者的高通量組合打印(HTCP)方法，首先將兩種(或多種)墨水霧化成含有微尺度墨滴的氣溶膠，然后將組合的墨水流在單個噴嘴中混合，并在沉積前通過共流鞘氣體進行氣動聚焦(圖1a)。
研究者采用了具有不同尺寸噴嘴的氣溶膠噴射打印頭，提供了空間分辨率低至約20 μm 的 x-y 平面和沉積厚度低至約100nm 的精細特征。為了生成一維(1D)梯度材料庫，研究者研究了兩種打印策略ーー正交和平行梯度打印(圖1b)。
盡管這兩種方法都可以生成梯度薄膜，但研究者發(fā)現(xiàn)正交打印方法更具多功能性，因為它可以容忍廣泛的打印速度。相比之下，在平行梯度模式下高速打印可能會導致不希望的沉積延遲，從而導致墨水混合和沉積不準確（圖1b）。
通過正交打印持續(xù)變化墨水混合比例，可以以細粒度梯度的方式實現(xiàn)印刷材料的組成變化，而無需潔凈室設施。
在此，氣溶膠相中的原位混合和打印，允許即時調(diào)節(jié)廣泛材料的混合比例，這是傳統(tǒng)液-液相或固-固相多材料打印中無法獲得的重要特性。
研究者展示了各種高通量打印策略和應用，包括組合摻雜、功能分級和化學反應，實現(xiàn)了摻雜硫化物和具有梯度性能的成分分級材料的材料探索。將自下而上對局部材料成分的控制與自上而下的增材制造設計自由相結合的能力，有望開發(fā)出通過傳統(tǒng)制造方法無法獲得的成分復雜材料。
圖4. HTCP 能夠實現(xiàn)組合摻雜、功能分級、化學反應和組分微結構
綜上，HTCP方法利用快速的基于氣溶膠混合和混合比例調(diào)節(jié)，實現(xiàn)了多功能材料庫的高通量制備，可以制備具有梯度組成的材料庫。這種原位混合和打印方法可能引發(fā)多個潛在的研究方向。
首先，HTCP可以制備金屬、氮化物、碳化物、硫族化合物、鹵化物甚至看似不相容的材料的梯度薄膜，使得材料組合篩選和優(yōu)化擁有大大擴展的材料選擇。其次，HTCP可以制備具有獨特組成/結構排列和優(yōu)越性能的功能梯度材料，超越具有均勻組成的構成材料。
此外，反應性材料的組合打印為高通量探索、實驗和化學/材料合成的表征提供了新的可能性。下一階段的研究將集中利用HTCP的制備自由度和豐富的數(shù)據(jù)特性，結合機器學習和人工智能引導的設計策略，有望加速發(fā)現(xiàn)和開發(fā)一系列具有引人入勝和前所未有性質的材料，以滿足新興應用的需求。
Zeng, M., Du, Y., Jiang, Q. et al. High-throughput printing of combinatorial materials from aerosols. Nature 617, 292–298 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05898-9
https://www.nature.com/articles/s41586-023-05898-9
https://zhanglab.nd.edu/people/principal-investigator/yanliang-zhang/
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